物質の量子設計と反応性制御に関する理論的研究

1999 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11166232
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 立花 明知 京都大学, 工学研究科, 教授 (40135463)
• キーワード: 化学ポテンシャル非相等性原理 / 領域密度汎関数理論 / 非平衡熱力学 / メソスコピック / 量子化学 / 微分幾何学的動力学理論 / 量子力学的ホロノミー / 波束表示

研究概要

量子力学的世界観に忠実になれば、化学法則の根本原理である熱平衡の概念(熱力学0法則と)が揺らぐことは、現代自然科学の根底に潜む未解決の重大問題の一つである。研究代表者は、自らの創出による領域密度汎関数理論を非平衡熱力学過程を取り扱えるように拡張し、メソスコピック系に特有な量子効果が、マクロスコピック系の化学平衡・非平衡の概念に揺らぎを招来することを数学的に証明し、これを「領域化学ポテンシャル非相等性原理」と呼称して出版するとともに、1次元化学反応系に適用してその理論的予言を実証した。化学反応進行のドライビングフォースに関わる諸問題を考究すべく、研究代表者の創出による領域密度汎関数理論の立場から研究する界面量子電子移動計算プログラムを全元素適用可能な形に拡張し、対象とする体系を二次元及び三次元メソスコピック系、および周期系に拡大し、現実の反応プロセスにおける温度効果やダイナミクス等を取り扱えるように発展させた。これを応用して、ナノメーターオーダーの先端エレクトロニクス材料創製過程を、原子スケールで理論的に取り扱い、化学反応の電子的過程について多くの新しい知見を見出した。また、新しい微分幾何学的動力学理論や、これに基づく古典動力学の新しい計算アルゴリズムを構築し、これをイオン一分子反応系に適用してその有用性を実証した。量子動力学の「波束表示」理論を構築し、全軌道角運動量がゼロの場合にも適用可能な量子力学的ホロノミーの波束表示を確立した。多粒子系動力学の「形態安定性」理論を構築し、これを有限の殻を有するイオンの3体動力学に適用してその有用性を実証するとともに、フラクタル構造、ホロノミーなどの幾何学的特徴を数値的に研究した。

研究成果

• [文献書誌] Akitomo TACHIBANA: "Chemical Potential Inequality Principle"Theoretical Chemistry Accounts. 102. 188-195 (1999)
• [文献書誌] Akitomo TACHIBANA: "Application of the Regional Density Functional Theory : the chemical potential lueguality in HeH^+ System"International Journal of Quantum Chemistry. 74. 669-679 (1999)
• [文献書誌] Toshihiro IWAI: "The Geometry and Mechanics of Multiparticle Systems"Auu. Inst. Henri Poincare. 70. 525-559 (1999)
• [文献書誌] Akitomo TACHIBANA: "A Simple Algorithm for Conservation of Invariants of Motion in Reaction Dynamics Calculations"Journal of Chemical Physics. 110. 2323-2331 (1999)
• [文献書誌] Akitomo TACHIBANA: "Quantum Chemical Study of Ion-Molecule Reactions in N^+_2 + O_2 System"Journal of Physical Chemistry. 103. 5749-5757 (1999)
• [文献書誌] Akitomo TACHIBANA: "Quantum Chemical Study of Low Pressure Gas Phase Cationic Polymerization Reactions in the System of Ti^+ and Isobutyrene"J. Mol. Structure (THEOCHEM). 461-462. 269-281 (1999)
• [文献書誌] Akitomo TACHIBANA: "The Transition State-A Theoretical Approach"Kodansha. 31 (1999)
• [文献書誌] Koichi NAKAMURA: "Advanced Metalization and Interconnect Systems for ULSI Applications in 1998"Materials Research Society. 12 (1999)