化学反応素過程の動力学理論

1999 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11166271
• 研究機関: 岡崎国立共同研究機構
• 研究代表者: 中村 宏樹 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 教授 (10010935)
• 研究分担者: 朱 超原 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 助手 (30270466)
• キーワード: 化学反応動力学 / 電子的非断熱反応 / 非断熱遷移 / 分子過程制御 / floquet状態 / 超球座標 / 半古典力学 / 波束動力学

研究概要

1.電子状態変化を伴う化学反応の動力学研究
現在既に完成し活用している電子的断熱反応のプログラムを拡張し電子的非断熱反応の計算を3原子系の3次元反応に対して実行可能となる様にし、DH_2^<+]>の計算を実行した。同時に、IVR法及び我々の非断熱遷移理論に基づいた半古典力学的手法を開発しその計算用プログラムを作成している。3原子系3次元反応に対して、上記の量子論及び半古典論での計算を予備的に実行し、反応機構の解明を進めるとともに、精度良い半古典論の構築を目指している。
2.反応過程の時間依存外場による制御
提唱した新しい理論(Y.Teranishi and H.Nakamura,Phys.Rev.Lett.81,2032(1998))の各種問題への反応を進めるとともに、化学反応を含む動的過程に適した理論の拡充を行っている。これらには、超球座標とSVD法及びFloquet状態表示を併用している。一方、波束伝播とその動力学の制御を我々の基本的考えを利用しながら数値的に実行する為のプログラムを作成し、解離過程に応用した。

研究成果

• [文献書誌] K. Nobusada, O. I. Tolstikhin, and H. Nakamura: "Quantum Reaction Dynamics of Cl+HCl →HCl+Cl: Vibrationally Nonadiabatic Reactions"J. Mol. Str. (THEOCHEM). 461-462. 137-144 (1999)
• [文献書誌] V. I. Osherov and H. Nakamura: "Analytic Solution of Two-State Time-Independent Coupled Schrodinger Equations in an Exponential Model"Phys. Rev.. A59. 2486-2489 (1999)
• [文献書誌] G.V.Mill'nikov, O.I.Tolstikhin, K. Nobusada, and H. Nakamura: "Quantum Reaction Dynamics of Asymmetric Exoergic Heavy-Light-Heavey Systems: Cl+HBr →HCl+Br"Phys. Chem. Chem. Phys.. 1. 1159-1163 (1999)
• [文献書誌] H. Nakamura: "Molecular Switching in a Two-Dimensional Constriction"J. Chem. Phys.. 110. 10253-10261 (1999)
• [文献書誌] Y. Teranishi and H. Nakamura: "New way of Controlling Molecular Processes by Time-Dependent External Fields"J. Chem. Phys.. 111. 1415-1420 (1999)
• [文献書誌] K. Nobusada and H. Nakamura: "On the J-Shift Approximation in Quantum Reaction Dynamics"J. Phys. Chem.. 103. 6715-6720 (1999)
• [文献書誌] L. Pichl, H. Nakamura, and J. Horacek: "Analytical Treatment of Singular Equations in Dissociative Recombination"Comp. Phys. Comm.. 124. 1-18 (1999)
• [文献書誌] C. Zhu, H. Nakamura, and K. Nobusada: "Electronically adiabatic chemical reactions analyzed by the semiclassical theory of nonadiabatic transition"Phys. Chem. Chem. Phys. 2. 557 (2000)
• [文献書誌] W. Wojcik, H. Nakamura, S. Iwata, and W. Tatara,: "Theoretical study of multidimensional proton tunneling in the excited state of tropolone"J. Chem. Phys.. (in press). (1999)