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再生可能資源由来のモノマーを原料とし、生体触媒(酵素)を用いる重合法の確立、ポリマー合成に適する酵素の改変およびそれらを基に酵素反応の可逆性を利用するケミカルリサイクル法の開発と生分解性や生体適合性と優れた機能を有するエステル型高分子新素材の創出を本研究の目的とした。高分子新素材の創出の対象としてポリヒドロキシアルカン酸、ポリ乳酸、ポリカーボネートを中心に研究を行った。さらに、環境分子としての超臨界流体中での重合及び解重合反応について研究を行い、ケミカルリサイクルを含めたトータルな持続型材料創製システム構築を目指した。代表的成果を以下に示す。
(1)加水分解酵素による酵素触媒重合において酵素由来によりモノマー選択性が顕著に現れることを見出した。微生物産ポリ(3-ヒドロキシ酪酸)(PHB)を加水分解酵素するPHBデポリメラーゼと脂質加水分解酵素であるリパーゼは重合反応においても明確な基質特異性が見られ、前者がPHBを与えるβ-ブチロラクトンを選択的に重合させるのに対し、後者は中〜大環状ラクトンをきわめて良好に重合させることを見出した。
(2)ポリ乳酸をはじめ環境低負荷型ポリエステルやポリカーボネートの酵素によるモノマー化リサイクルと再重合法の開発を行った。また、チオエステルを含有ポリエステルについてもリパーゼによる合成をはじめて報告した。
(3)固定化酵素を充填した反応カラムにポリマー溶液を通過させることで、バッチプロセスと同様に、ほぼ完全な環状オリゴマー化を認めた。これにより有機溶媒や超臨界二酸化炭素を用いた循環型ポリマーリサイクルシステムの構築を行い、酵素を用いる持続型材料創製システム構築への道筋をつけることができた。
以上、従来ほとんど体系的研究がなされていなかった酵素触媒重合という新しい学問領域を確立できたことと、酵素による特徴あるケミカルリサイクル法への道筋をつけた。
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