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本研究課題では、分子性物質における遍歴-局在複合スピン系の電子構造を微視的な手法により明らかにし、新規なスピン状態の探索を目的としている。NMRは微視的な情報を得るための強力な実験手法であり、平成11年度は、広帯域フーリエ変換NMR観測システムを構築した。
平成11年度は、(CPDT-STF)-TCNQ系およびEDT-TTF系に着目し研究を行った。前者の塩は、本特定領域研究分担者である京大工の御崎らにより開発された分離積層型の電荷移動錯体である。我々はEPR測定により、CPDT-STFに起因する電子が伝導を担い、TCNQ上では電子が局在しCurie的な磁性を示すことを見いだした。^<1]>H-NMR測定から、低温で反強磁性揺らぎが大きく成長していることがわかった。この現象は、最近我々がBEDT-TTFで見いだした新規な電荷局在状態のものと似ており、酸化物系など他の分野の研究者からも注目されている。この新電子相の起源にせまるため、次年度はさらに詳細な微視的アプローチを行う。ドナー・アクセプターの電子状態を精密かつ分離して行うために、御崎グループとの共同研究により、^<13>C同位体置換した試料によるNMR測定を計画している。
EDT-TTF系は低次元電子系のモデル物質として注目されているだけでなく、いくつかの興味深い複合スピン系も知られている。平成11年度は、分子性導体の絶縁化の機構・電荷局在状態に関する基本的な性質を理解するために、代表的な塩である1/4バンド占有系(EDT-TTF)_2AuBr_2について研究を行った。次年度は、さらにこの系の詳細について理解するとともに、複合スピン系についても研究をおこなう。
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