高分解能電子顕微鏡法によるマンガン酸化物の電荷・軌道秩序状態の研究

1999 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11440104
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 山本 直紀 東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 助教授 (90108184)
• 研究分担者: 森 茂生 東京工業大学, 大学院・理工学研究科, 助手 (20251613)
• キーワード: 高分解能電子顕微鏡 / マンガン酸化物 / 電荷・軌道秩序 / 巨大磁気抵抗効果 / 金属-絶縁体転移 / 相分離

研究概要

本研究では、巨大磁気抵抗効果や電荷/軌道秩序状態に起因する金属・絶縁体転移という特異な物理的性質を示すペロブスカイト型マンガン酸化物を研究対象として、電子の内部自由度である電荷、スピン及び軌道間の相互作用を明らかにすることを目的としている。本年度は、ペロブスカイト型マンガン酸化物が持つ3d電子の内部自由度である電荷、スピン、軌道に加え、格子系が強く相互作用することにより出現する。巨大磁気抵抗効果や電荷秩序という特異な物理的特性とナノ構造との相関について研究を行った。特に最近の研究により、ナノスケールでの強磁性金属状態と電荷秩序状態の共存状態(相分離状態)と、マンガン酸化物が示す特異な物理的特性との相関関係について明らかにされつつあるので、本研究で用いるナノスケールでの空間分解能を持つ透過型電子顕微鏡法は非常に有効な手段である。具体的には、代表的な電荷/軌道秩序状態の形成による金属・絶縁体転移を示すNd_<0.5>Sr_<0.5>MnO_3を用いて研究を行った。その結果、高温相である強磁性金属相において、電荷/軌道秩序状態がナノスケールのクラスター状態で存在しており、強磁性金属状態と電荷秩序状態の共存状態(相分離状態)が実現していることを明確に示した。また、金属・絶縁体転移に伴うナノ構造の変化を調べた結果、低温相である電荷/軌道秩序状態中に存在する反位相境界より、高温相である強磁性金属状態が核生成、成長することがわかった。この結果より、金属-絶縁体転位に伴う6〜7桁に及ぶ大きな電気抵抗率の変化は、金属相の形成過程に深く関与しており、パーコレーション的電気伝導に起因していることをはじめて実験的に明らかにした。さらに、Mnイオンの一部をCrイオンで置換することにより得られるNd_<0.5>Ca_<0.5>Mn_<1-y>Cr_yO_3において、Cr置換により電荷/軌道秩序状態による反強磁性絶縁体状態から強磁性金属状態に変化すること、また、この強磁性金属状態においても数十ナノスケールで電荷/軌道秩序状態がマイクロ分域として存在し、ミクロスケールでの相分離状態が形成されていることをはじめて見いだした。

研究成果

• [文献書誌] M.Uehara.S.Mori.C.H.Chen and S-W.Cheong: "Percolative phase separation & colossal Magnetoresistance in Mixed-Valent Manganites"Nature (London). 399. 560-563 (1999)
• [文献書誌] S.Mori,T.Katsufuji,N.Yamamoto C.H.Chen and S-W Cheong: "Microstructuve related to the charge and orbital ordering in Pro._5Cao._5MnO_3"Physical Review B. 59. 13555-13558 (1999)
• [文献書誌] T.Katsufuji,S.Mori,S.W.Cheong and C.H.Chen: "Impurity effect on the Rlectric/magnetic ground state of Perovskite Manganites"J.Phys.Soc.Jpn. 68. 1090-1093 (1999)
• [文献書誌] Y.Moritomo,A.Machida,S.Mori,N.Yamamoto and A.Nakamura: "Electronic phase diagram and phase separation in Cr-doped manganites"Physical Review B. 60. 9220-9223 (1999)
• [文献書誌] N.Fukumoto,S.Mori,N.Yamamoto: "Microscopic electronic phase separation and metal-insulator transition in Ndo_5Sro._5MnO_3"Physical Review B. 60. 12963-12967 (1999)
• [文献書誌] C.H.Chen,S.Mori and S-W Cheong: "Anomalous melting transition of charge-ordered state in Manganites"Physical Review Letters. 83. 4792-4795 (1999)