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シアニン色素3・3'-dietthythiatricarbo-cyanne iodlde(DTTCI)をフェムト秒チャープパルスで励起すると、励起状態分布数に比例する長寿命成分の信号量がパルスのチャープ量に大きく依存する現象が観測される。特にパルスチャープの向きが負の場合には励起状態分布数は励起直後に大きく減少し、正の場合には大きな分布数が残る。
この結果は、パルスの前半部分で励起状態に誘起された波束がパルスの後半で誘導放出により基底状態に戻される:pump-dump過程で解釈できる。そこで、振動状態と結合した2準位系に対して量子力学的計算を行い、実験結果を半定量的に再現することを試みた。チャープの向きだけ異なり、パルス幅、パルスエネルギー、スペクトルは全て等しいで励起した直後の励起状態と基底状態の波束の連動の様子を計算した。
負チャーブの場合は、パルスの前半部分の吸収によって生成された励起状態波束と、基底状態に残された波束の空間的重なりが保たれ、誘導放出が効率的に起こる。それに対して、正チャープでは、Ofsでの波束のひろがりが大きく、パルスの後半部分でも吸収が支配的になるために、パルス通過後の励起状態分布数が大きく残っている。
さらに実験をすすめるために、フェムト秒パルスの各スペクトル成分の位相関係を測定する装置を製作した。測定には、フリンジ分解自己相関法(FRAC)および周波数分解光ゲート法(FROG)を用いた。レーザー共振器外部にプリズム対、回折格子対、および液晶空間変調器を組み合わせた位相調整器を製作し、位相制御されたパルスの位相特性についてもFRACおよびFROGで測定した。
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