ポンプ・プローブ光電子分光法による超高速量子過程の理論研究

2000 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11440170
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 高塚 和夫 東京大学, 大学院・総合文化研究科, 教授 (70154797)
• キーワード: 超高速ダイナミクス / 光電子分光 / 量子波束

研究概要

近年、フェムト秒領域のパンプ・プローブレーザーの遅延時間を変えながら、光吸収・生成イオン・光電子のエネルギー分布等を測定することによって励起状態の超高速ダイナミクスを追跡する実験技術が発達してきている。本研究では、散乱理論計算による精度の高い、核間座標の関数としてのイオン化遷移モーメントを繰り込んで、基底状態・励起状態・イオン状態の各ポテンシャル面上にある振動波束とその間の相互作用を同時にとりいれた量子力学的多チャンネル問題を扱う新しい運動方程式の定式化を行い、その計算実行のための方法論を開発し、振動波束のダイナミクスの理論計算を遂行した。この種の理論計算としては世界で初めてのものであり,また唯一のものである。時間分解光電子分光法の理論は新しい転回点を迎えた。実際、NaI分子の励起状態における電子移動過程ぬ時間・エネルギー・角度分解光電子分光の計算をおこない、電子移動直接観測の可能性と観測された場合のシグナルの特徴を予言することに成功した。また、量子カオスの直接観測やプロトン移動過程への応用に向けて準備を進めている。

研究成果

• [文献書誌] Y.Arasaki,K.Takatsuka,K.Wang,and V.McKoy: "Probing Wavepacket Dynamics with Femtosecond Energy- and Angle-Resolved Photoelectron Spectroscopy."J.Electr.Spec.Rel.Phenom.. 108. 89-98 (2000)
• [文献書誌] Y.Arasaki,K.Takatsuka,K.Wang,and V.McKoy: "Femtosecond Energy- and Angle-resolved Photoelectron Spectroscopy."J.Chem.Phys.. 112. 8871-8884 (2000)
• [文献書誌] Y.Arasaki,K.Takatsuka,K.Wang,and V.McKoy: "Probing Wavepacket Dynamcis with Femtosecond Energy- and Angle-Resolved Photoelectron Spectroscopy."Faraday Discussion, Introductory Lecture. 115. 1-15 (2000)
• [文献書誌] H.Fujisaki and K.Takatsuka: "Highly Excited Vibrational Eigenfunctions in a Multimode Nonadiabatic System with Duschinsky Roataion."J.Chem.Phys.. 114. 3497-3507 (2001)
• [文献書誌] Y.Arasaki,K.Takatsuka,K.Wang,and V.McKoy: "Energy- and Angle-Resolved Pump-Probe Femtosecond Photoelectron Spectroscopy : Molecular Rotation."J.Chem.Phys.. (in press). (2001)
• [文献書誌] H.Fujisaki and K.Takatsuka: "Chaos Induced by Quantum Effect Due to Breakdown of the Born-Oppenheimer Nonadiabaticity."Phys.Rev.E.. (In press).