時分割XAFSによる反応中間体構造の動的研究法の開発

1999 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11440180
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 研究機関: 高エネルギー加速器研究機構
• 研究代表者: 野村 昌治 高エネルギー加速器研究機構, 物資構造科学研究所, 教授 (70156230)
• 研究分担者: 岩澤 康裕 東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (40018015) ; 朝倉 清高 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (60175164) ; 松下 正 高エネルギー加速器研究機構, 物資構造科学研究所, 教授(副所長) (40092332) ; 稲田 康宏 名古屋大学, 物資科学国際研究センター, 助手 (60242814) ; 舟橋 重信 名古屋大学, 大学院・理学研究科, 教授 (30022700)
• キーワード: 分散型XAFS / 時分割XAFS / Cu-ZSM-5触媒 / 触媒反応

研究概要

本研究で使用する予定のX線用CCD検出器の画素サイズはフォトダイオードアレーと比較して小さい、特に鉛直方向の幅が小さいためX線スペクトルを鉛直方向に縮小する必要がある。このために分散型XAFS実験装置に設置出来るように小型の弯曲機構を持ったミラーベント機構及び同目的に使用するミラーを製作した。ミラーベント機構の制御には当初予定していたパルスモーターコントローラーに替えてパームトップパソコンとインテリジェントパルスモータードライバーを用いたシステムを採用した。
in situ触媒反応について、4wt%の銅を担持したCu-ZSM-5触媒はNOの分解に対して高い活性を示し、この活性が銅のredox反応と関係していることが知られている。今回はこの触媒の40Torrの水素中に於ける昇温還元反応を時分割XAFS法で追跡し、XAFSスペクトルに顕著な変化が現れることが観測されている。この中で、現在の三角形の分光を弯曲したポリクロメーターでは集光ビームサイズの大きさのために試料のムラがスペクトル上に現れることがあることが確認された。
ストップトフロー反応装置を用いた溶液反応についても予備的な実験を行なった。
本研究費の採択が10月末であった事もあり、これらの予備的な実験結果を基にCCD検出器の前置光学系、in situ触媒反応装置等についての設計、楕円形状に弯曲できるベンダーを用いたポリクロメーターの開発を行い、平成12年度にはシステムの第一段階の開発を終える予定である。