固液界面吸着分子の超高速スペクロトスコピーと界面フェムトケミストリー

2000 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11450322
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: 原田 明 九州大学, 大学院・総合理工学研究院, 助教授 (90222231)
• 研究分担者: 石岡 寿雄 九州大学, 大学院・総合理工学研究院, 助手 (60304838)
• キーワード: 電極界面 / フェムトケミストリー / 超高速分光 / 光熱変換現象 / 無幅射過程 / 金単結晶電極 / 分光電気化学 / ナノ空間エネルギー移動

研究概要

本研究では、固液界面のフェムトケミストリーに支配的な要素を明らかにするために、固液界面への吸着分子と固体との超高速相互作用をレーザー分光計測法により検討している。
(1)良く規定でき電位制御された電極界面での超高速光熱変換・界面光電子放出・多光子励起発光応答の高精度測定、(2)超高速応答スペクトルの広い波長範囲での検討、(3)金属から液体中への光電子放出過程の観測を柱として、既存の装置系に逐次改良を加えつつ実験を遂行中である。単結晶界面系の実験、試料系の検討と分子吸着系界面の実験を遂行してきた。3年計画の第2年度となる本年度の具体的な検討項目、成果を以下にまとめた。
1.高周波ミリボルトメータ、ローノイズグリーンレーザー、既存のマルチチャンネル分光器を組み込む装置改良を行い、光検出器出力と反射率の高精度同時モニターを実現し、過渡的な反射率変化と定常反射率の相関の解析を可能とした。また、広域化された光の波長域に合わせての光学系の最適化を継続的に試みた。励起波長の多少の変化では顕著な応答の違いが観測できないことが判明し、励起波長域を更に広く取るべく改良に着手した。
2.単結晶金(111)面をアルカンチオールで修飾した系について検討した。アルカン鎖長、電解質中アニオン、電極電位を変えて、界面電子の緩和挙動を測定解析した。特に界面からのエネルギー損失率の指標となるパラメータを定義して用いることで、超高速応答の電位依存性がアルカン鎖長による影響を半定量的に評価した。界面修飾にもまたアルカン鎖長の違いにも関わらず、溶液中の電解質アニオンの違いが最も顕著に界面での電子の緩和挙動に影響することを見いだした。
3.得られた成果をまとめて3回の国内会議とともに2回の国際会議にて発表すると共に学術論文として公表した。

研究成果

• [文献書誌] Kazuki ITO,Isao TSUYUMOTO,Akira HARATA and Tsuguo SAWADA: "Ultrafast Energy Transfer of Silver Ultrafine Particles in Aqueous Solutions as Investigated by Ultrafast Lensing Effect Technique."Chemical Physics Letters. 318. 1-6 (2000)
• [文献書誌] Tomohiro MORISHITA,Akihide HIBARA,Tsuguo SAWADA,Isao TSUYUMOTO,and Akira HARATA: "Femtosecond Transient Reflecting Grating Methods and Analysis of the Ultrafast Carrier Dynamics on Si (111) Surfaces."Analytical Sciences. 16. 403-406 (2000)
• [文献書誌] Akira HARATA,Jyunya TAURA and Teiichiro OGAWA: "Heat Conduction in Nano-Environment Observed as Cooling Processes of Colloidal Silver Nanoparticles in Water"Japanese Journal of Applied Physics. 39. 2909-2912 (2000)
• [文献書誌] Akira HARATA and Naonori YAMAGUCHI: "Photothermal Lensing Signal Enhancement by Transient Absorption of Photoexcited States in Liquid Solutions"Analytical Sciences. 16. 743-749 (2000)
• [文献書誌] Valeria TSUKANOVA,Akira HARATA and Teiichiro OGAWA: "Second-Harmonic Probe of Pressure-Induced Structure Ordering within Long-Chain Fluorescence Monomer at the Air/Water Interface"Journal of Chemical Physics. 104・32. 7707-7712 (2000)