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本研究は液相プラズマという全く新規な反応系を創出し、無機活性種に加えて有機分子由来の活性種をも最大限に活用することで新しい炭素系無機物質を一段階で直接合成するための手法を開発、確立することを目的とする。従来このような高エネルギー条件下での反応は選択性に乏しいという見解が一般的であったが、本研究はプラズマと液相との相互作用およびそれから誘起される溶液内反応を積極的に活用することで活性種の反応性の制御を実現するものである。
液相プラズマ媒体として水溶液を用い、プラズマによって誘起される液相内反応の基本的性格を明らかにすることを試みた。また液相媒体をパーハロカーボンとして、そこで生成する一次および二次的活性種の同定と反応性の解明を検討した。
1.プラズマ生成条件下での液相系の物理化学的挙動の解明
(1)大気圧直流プラズマを用いた場合の反応制御因子である電流および電圧に対するプラズマ雰囲気ガスの影響を詳細に検討し、液相内反応の主要活性種は溶媒分子由来であることを明らかにした。
(2)交流高電圧をプラズマ源として用いた場合についても同様の解析を進めている。
2.液相プラズマ反応からの活性種を利用する無機反応設計
(1)四塩化炭素から高度不飽和結合を有するC1-C6のハロカーボンが生成することを見出した。
(2)超活性炭素種としてラジカルとともにカルベンの形成が強く示唆された。
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