|
時間依存密度汎関数法を基礎理論として、時間依存Kohn-Sham方程式の実時間・実空間解法を中心に、電子ダイナミクスの量子論的な第一原理シミュレーション法を発展させた。
今年度は主に、レーザーと原子・分子系の非線形光応答に関する進展があった。摂動論的に扱える場合には、非線形分極率の実部は超分極率とよばれ、虚部は2光子吸収断面積に関係する。これらは非線形光応答の基本的な観測量であるとともに応用上も重要な物理量である。線形応答理論を拡張した枠組みで、これらを実空間で計算する手法の開発に成功した。我々の手法は基底関数を用いないため、空間自由度に関して収束した値が得られる点が特徴的である。
レーザーの場が原子分子内部の電子を束縛する場と同程度となる強光子場の応答は、高次高調波発生、トンネルイオン化、クーロン爆発など多様な現象が現れ、現在活発な研究が行われている。我々は多光子イオン化からトンネルイオン化への移り変わる領域を、静的及び時間依存密度汎関数法を用いて調べた。レーザー場の時間変動を無視した静的近似のもとでガモフ状態を計算することにより、イオン化率の第一原理計算を行った。さらに時間依存計算により、場の時間変動がイオン化率に及ぼす影響に関して予備的考察を行った。
上記以外の課題では、時間依存密度汎関数法による電子・振動結合の取り扱い、液体ヘリウム中のアルカリ原子のスペクトルに関する研究、吸収境界条件を用いた反応および応答の研究に関しても進展があった。
|
