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本研究は、強レーザー場中に置かれたクラスター内の核波束運動を実時間観測し多重電離と高調波発生のメカニズムを明らかにすると共に、この過程を制御するための量子光学的手法を開発する事を目的として行われた。第一段階として、超音速ジェット中に生成した金属-希ガスあるいは金属-二原子分子クラスターの励起状態ポテンシャル曲面上での核波束の動きを、一対のフェムト秒超短レーザーパルスを用いたポンププローブ法によって観測する事を試み、これに成功した。観測された波束運動からポテンシャル形状を決定すると共に、このポテンシャル上での波束制御の可能性を理論計算によって定量的に検討し、位相ロックされた光パルス列が波束運動を大きく変化させ得ることを明らかにした。これを実験的に同クラスターに対して適用した結果、単一クラスター内に発生した複数の核波束の干渉をアト秒精度で超精密制御することによってこの様な制御を実現することができた。一方、以上の実験で発生させた核波束に高強度レーザーパルスを照射した際に放出される電子や解離フラグメントイオンを検出する為の飛行時間型分析計を製作した。これを用いてペタワットレーザー場中に置かれた原子分子から放出される光電子スペクトルを測定したところ、従来観測されてきた価電子放出の他に、200eV程度の高エネルギー領域で放出される別の成分が存在することが明らかになった。これは、軟X線領域の高次高調波発生の競合過程であると予想される。現在、照射するペタワットレーザーパルスの位相変調を用いて、この高エネルギー成分の放出を制御しようと試みている。これによって近い将来、アト秒領域の極超短パルス軟X線源の実現が期待されている。
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