一酸化二窒素の光分解過程における同位体効果

2000 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11640501
• 研究機関: 北陸先端科学技術大学院大学
• 研究代表者: 梅本 宏信 北陸先端科学技術大学院大学, 材料科学研究科, 助教授 (80167288)
• キーワード: 一酸化二窒素 / 光分解過程 / 同位体効果 / 大気化学

研究概要

本研究では、一酸化二窒素の「大気の窓」領域(200から210nm)における光分解過程に^<14>N/^<15>N同位体効果が存在するかどうかを実験的に確かめることを目的とした。この背景には、成層圏に存在する一酸化二窒素が対流圏中の一酸化二窒素や生物起源のものに比べて重い同位体を多く含んでいることがある。昨年度の研究では、^<14>N_2O、^<14>N^<15>NO、^<15>N^<14>NOを用いて、202から205nmでの光分解生成物の検出を行った。その結果、^<14>N^<15>NOの場合で10%、^<15>N^<14>NOでも3%の割合で、吸光係数が重い同位体を含む系で小さくなっていることが判明した。
本年度は、一酸化二窒素の光分解で生成する基底状態の窒素分子の状態分布を分解光の波長を変えて測定し、さらに状態分布の同位体効果について検証した。193nmの光分解では、生成する窒素分子は高く回転励起され、全体の利用しうるエネルギーの60%がN_2の回転励起に使われ、残りの40%のエネルギーが相対並進運動エネルギーとなると報告されている。今回、励起波長を205nm、210nmに設定した実験を行った。窒素分子の検出には、前回と同様に202から204nmの共鳴多光子イオン化法を用いた。その結果、励起エネルギーの減少とともに窒素分子の内部エネルギーの減少がみられたが、上記の比には変化は見られなかった。また、同位体置換をした系でも内部状態分布の測定を行ったが、大きな同位体効果は観測されなかった。これは、分解経路となるポテンシャル曲面が光分解の波長を変化させても変わっていないことを示す。なお、回転状態が高く励起されることは、曲がった励起状態を経由して分解が進行していることを示している。

研究成果

• [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Verification of the Insertion Mechanism of N(2^2D) into H-H Bonds by the Vibrational State Distribution Measurement of NH(X^3Σ^-)"J.Chem.Phys.. 112・[13]. 5762-5766 (2000)
• [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Deactivation Processes of Highly Excited Atomic Nitrogen, N(2p^23p^2S)"Phys.Chem.Chem.Phys.. 2・[15]. 3425-3428 (2000)
• [文献書誌] H.Umemoto et al.: "Production Processes of H(D) Atoms in the Reactions of NO(A^2Σ^+) with C_2H_2,C_2H_4,H_2O, and their Isotopic Variants"Chem.Phys.. 259・[1]. 39-47 (2000)
• [文献書誌] Y.Nozaki et al.: "Identification of Si and SiH in Catalytic Chemical Vapor Deposition of SiH_4 by Laser Induced Fluorescence Spectroscopy"J.Appl.Phys.. 88・[9]. 5437-5443 (2000)