晶癖を制御した金属微粒子の物性と触媒作用

1999 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11640590
• 研究機関: 埼玉工業大学
• 研究代表者: 田中 虔一 埼玉工業大学, 研究所, 教授 (00016718)
• キーワード: 電位による表面再構成、 / 電位による晶癖制御、 / 多重双晶粒子、 / 金微粒子、 / 表面エネルギーの制御、 / 歪み / 十面体・正二十面体微粒子、

研究概要

Au(100),Au(110),Au(111)結晶面を加熱すると、不可逆的に(5x20)Au(100)、(1x2)Au(110)(√3x23)Au(111)構造に再構成することは良く知られている。一方、電解質水溶液中でAu単結晶表面に負電圧を掛けると、真空中での表面再構成と殆ど同じ変化が起きるが、電位で誘起される現象の特徴は、電位を正にすると表面構造が(1x1)構造に戻ることである。このような電位による可逆的な表面再構成は表面電荷による歪みによって表面エネルギーが高くなることが原因であると考えると、我々は表面エネルギーを制御できることになる。負電位で表面エネルギーが高くなると何故表面原子は故hex配列に変わるのだろうか?その方がエネルギー的に有利だと言い換えるだけでない新しい考えとして、バルクにおける圧力相転移の経験則を適用することを試みた。イオンの吸着により生じる鏡像電荷による反発力は表面に負の圧力が加わった状況になる。圧力によって変化する2つの構造がある場合、高圧相では結合が長くなると言う経験則がある。この経験則を表面に適用できるとすると、負圧力では結合が短くなる構造をとることになるが、実際Au(111)面はhex配列のまま、結合は4%短くなる。また(5x20)Au(100),(1x2)Au(110)表面ではhex配列になる。このように外部から歪みを制御することで表面エネルギーを変え、Au微粒子の成長や晶癖をコントロール出来るようになった。次年度では、このような制御された微粒子の触媒機能を調べる予定である。

研究成果

• [文献書誌] M.Ikai and K.Tanaka,: "Spatial distribution of N^2,N ^2O, and NO desorbing from a Pd(221) surface"J.Chem.Phys.,. 110. 7031-7036 (1999)
• [文献書誌] K.Tanaka and N.Takehiro,: "Atomic scale mechanism for the activation of catalyst surfaces"J.Molecular Catalysis.A:Chemical,. 141. 39-55 (1999)
• [文献書誌] 松本裕司、田中虔一: "自己組織化による原子スケールテンプレート法を用いた表面ナノ構造の作成"真空. 42. 515-520 (1999)
• [文献書誌] K.Tanaka,: "Catalysis Working by Self-activation"Applied Catalysis.A:General,. 188. 37-52 (1999)
• [文献書誌] N.Takehiro,M.Yamada,K.Tanaka and I.Stensgaard,: "Oxidation States of Sub-Layer Copper Islands on a Pd(111) Surface Exposed to Oxygen"Surf.Sci.,. 441. 199-205 (1999)
• [文献書誌] K.Tanaka,: "Self-activation of Catalyst and Functionalization of Metal Surfaces"Catalysis Survey from Japan. 3. 81-93 (1999)
• [文献書誌] K.Tanaka and A.Sasahara,: "Interfacial Electrochemistry, (分担)"Marcel Dekker, Basel & N.Y.. 19 (1999)