量子速度過程に関する共同理論研究

2000 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11694060
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 山下 晃一 東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (40175659)
• 研究分担者: 中島 徹 東京大学, 大学院・工学系研究科, 助手 (70292779)
• キーワード: 量子トンネル / 量子非断熱 / 量子波束法 / 経路積分法 / オゾン分解反応 / 大気光反応 / 量子速度過程 / 反応速度素過程

研究概要

地球環境問題との関連から、反応速度素過程の本質的理解に基づいた大気化学、燃焼化学、さらには凝縮系、表面相反応化学の設計、制御が急務である。反応速度素過程は基本的には量子トンネル、量子非断熱遷移など様々な量子現象が関与した量子速度過程である。本共同研究では反応速度素過程を時間に依存した量子力学的動的過程としてとらえ、量子波束法、経路積分法を駆使し、量子力学的に精密な反応速度定数の理論的評価法を開発確立することを目的とする。本国際共同研究の成功により、量子速度過程の詳細が明らかになり、反応速度素過程の基礎的データの蓄積により大気反応、燃焼反応の制御への指針を与えうると考える。特に具体的応用として、オゾンを中心とした大気光反応を量子論的に取扱い、オゾン濃度の高度分布異常性など地球環境と関連した重要な問題の解明をめざした。
(1)量子力学的速度定数の流束相関関数を用いた方法論について、特に反応中間体が存在する場合について研究した。振動的な収束しない自己相関関数も、2箇所に分割面を考慮した交差相関関数を用いることにより安定に収束することがわかった。また解析接続を行うことにより、一回の波束計算で、広い温度範囲の速度定数が得られる方法が開発できた(Miller、山下)。

研究成果

• [文献書誌] 中島,田中,山下: "A theoretical study of aluminium chemical vapour deposition using dimethylaluminium hydride"Surface Science. 444. 99-112 (2000)
• [文献書誌] 中山,山下: "Theoretical study on the structure of Na^+-doped helium clusters : Path integral Monte Carlo calculations"Journal of Chemical Physics. 112・24. 10966-10975 (2000)
• [文献書誌] J.Manz,H.Naundorf,山下,Y.Zao: "Quantum model simulation of complete So→Si population transfer by means of intense laser pulses with opposite chirp"Journal of Chemical Physics. 113・20. 8969-8980 (2000)
• [文献書誌] 中山,山下: "Path integral Monte Carlo study on the struture and absorption spectra of alkali atoms (Li,Na,K) attached to superfluid helium clusters"Journal of Chemical Physics. 114・2. 780-791 (2001)
• [文献書誌] 大脇,亀谷,山下: "Electric Field Effects on the Adsorption, Charge Transfer and Vibrational state at Metal Electrodes : A DFT study"Bulletine of Chemical Society of Japan. (印刷中). (2001)
• [文献書誌] 大脇,山下: "A DFT study of Electric Field Effects in Proton Transfer Reactions at H^+(H_2O)_2/Pt (111) and Ag (111)"Journal of Electroanalytical Chemistry. (印刷中). (2001)