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磁性ウラン化合物はスピン、軌道および格子の自由度の間で強い結合により興味ある物理現象を示す。その軌道モーメントの大きさはスピンモーメントよりも大きいため、その磁性の起源は軌道モーメントが支配的であることが特色である。相対論的スピン密度汎関数法では、軌道モーメントはスピン・軌道相互作用を媒介としたスピン分極により生み出されるが、それだけではウラン化合物の磁気モーメントを定量的に説明できない場合がいくつか存在する。その改良として、相対論的軌道分極効果を考慮した密度汎関数法の構築とその相対論的バンド理論の拡張を行った。1電子ポテンシャルに軌道分極効果を組み込んだディラックの1電子方程式を導出し、球対称展開から4種類の動径波動関数を決める連立微分方程式を定式化した。ランタノイドやアクチナイド系の原子、および3価のイオン状態のエネルギー準位やスピン・軌道モーメントの軌道分極による変化を系統的に調べた。磁性ウラン化合物に対する軌道分極したバンド理論の開発と並行して、磁性ウラン化合物Usb、URu_2Si_2、Upd_2Al_3、UGa_2に対して従来の相対論的スピン密度汎関数法による相対論的バンド理論の計算も進めた。UGa_2の電子構造について、軌道モーメントに比例した軌道分極効果で予備的なバンド計算を行ったところ、実験から予測される大きな磁気モーメントを5f遍歴バンドから説明できることを明らかにした。さらに、この軌道分極効果を含むフェルミ面はド・ハース-ファン・アルフェン効果で観測された振動数ブランチの起源を与えることができた。
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