高分子精密合成法を駆使した高機能バイオエレクトロニクス素子の創成

2000 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 11750686
• 研究機関: 北陸先端科学技術大学院大学
• 研究代表者: 横山 憲二 北陸先端科学技術大学院大学, 材料科学研究科, 助教授 (80242121)
• キーワード: 表面重合 / セルフアセンブリ / SAM / レドックス活性高分子 / フェロセン / バイオセンサー / グルコースオギシダーゼ / ポリイオンコンプレックス

研究概要

電極へのポリマーの固定化法として、塗布し架橋する方法が行われてきたが、ポリマー鎖の自由度が低下するため電子伝達速度が遅い、また物理的吸着であるため測定中に電極から脱離するという問題点があった。そこで本研究ではSelf-assembled monolayer(SAM)法の金表面へのチオールまたは、ジスルフィドの特異的吸着を利用する方法に着目した。
・表面重合法を利用したレドックス活性高分子修飾電極の作製
システアミンのDMF溶液に金電極を浸漬させ、金表面にアミノ基を導入した。次に、この電極を4-クロロメチル安息香酸とカルボキシルキ活性化剤PyBOPをDMF溶液に2時間浸漬し、4-クロロメチル安息香酸を金表面に導入した。得られた電極を、アクリルアミド、ビニルフェロセン、触媒として2-2'ビピリジル、塩化銅(I)のDMF溶液に浸漬し、130℃で3時間、6時間と各々電極表面で重合した。得られた電極を水溶液中で電気化学測定を行った結果、安定な電気化学応答が得られた。
・ジスルフィド含有レドックス活性高分子固定化電極の作製
ポリアリルアミンに、チオクト酸とフェロセンカルボン酸をポリマー側鎖に修飾した。次にSAM法を用いて、ポリマー溶液に金電極を24時間浸漬して、レドックス活性高分子修飾電極を得た。また還元剤のジチオスレイトールを用い、ポリマー側鎖のジスルフィドを還元し、金電極へ修飾した。電極を水溶液中で電気化学測定を行った結果、安定な電気化学応答が得られた。また、ジスルフィドを還元後、レドックス活性高分子を修飾した電極の方が、より安定な電気化学的応答が得られた。さらに酵素との反応においてもキャタリティックな電気化学応答が得られた。

研究成果

• [文献書誌] Yuji Murakami,Kotaro Idegami,Hidenori Nagai,Takayuki Kikuchi,Yasutaka Morita,Akira Yamamura,Kenji Yokoyama,and Eiichi Tamiva: "Application of micromachine technique to biological research"Materials Science and Engineering C. 12. 67-70 (2000)
• [文献書誌] Hideaki Nakamura,Yuji Murakami,Kenji Yokoyama,Eiichi Tamiya,Isao Karube,Masayuki Suda,and Shunichi Uchiyama,: "A compactly integrated flow cell with a chemiluminescent FIA system for determining lactate concentration in serum"Analytical Chemistry. 73. 373-378 (2001)
• [文献書誌] Hidenori Nagai,Yuji Murakami,Yasutaka Morita,Kenji Yokoyama,and Eiichi Tamiya: "Development of A Microchamber Array for Picoliter PCR"Analytical Chemistry. (印刷中).
• [文献書誌] Satoshi Koide,Yuzuru Iwasaki,Tsutomu Horiuchi,Osamu Niwa,Eiichi Tamiya,and Kenji Yokoyama: "A novel biosensor using electrochemical surface plasmon resonance"Chemical Communications. 741-742 (2000)
• [文献書誌] Is Helianti,Yasutaka Morita,Akira Yamamura,Yuji Murakami,Kenji Yokoyama and Eiichi Tamiya: "Characterization of native glutamate dehydrogenase from an aerobic hyperthermophilic archaeon Aeropyrum pernix K1"Applied Microbiology and Biotechnology. (印刷中).