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本年度は、全ナノ粒子型の水完全分解光触媒の新規開発を目指し、Pt/CdSヘテロ接合ナノ粒子、さらにCoOx/CdSヘテロ接合ナノ粒子の合成と可視光照射下における光触媒的水(完全)分解活性評価を行った。
まず、ナノ粒子化による光触媒活性向上を狙ってPt/CdSヘテロ接合ナノ粒子の合成を試みた。本研究では光電着法よりも高分散にPt相をヘテロ成長できると期待される、液相下でのPt/CdSナノヘテロ構造の構築を試みた。適切なPt前駆体塩の選択と反応温度の低減によって、あらかじめ合成したCdSナノ粒子表面上にPtナノ粒子を選択的にヘテロエピタキシャル成長させることができた。合成したヘテロ接合ナノ粒子の水素生成能を評価すると、CdSナノ粒子単独やCdSナノ粒子にPtを光電着法で担持したものよりも高い活性を示すことが分かった。しかしながら、活性自体は非常に低いものであり、今後は水素生成能の向上に向けて配位子を除去し適切な担体上に担持することが必要と思われる。
さらに、酸素生成助触媒として知られるCoOxをCdSナノ粒子上にヘテロ成長させることで、耐光腐食性CdSベース光触媒の構築を目指した。Co塩をCdSナノ粒子存在下で熱分解すると、CoOxと思われる相がヘテロ接合した新奇ヘテロ接合ナノ粒子が合成できた。しかし、同定にはさらにHR-TEMやSTEM分析による詳細な分析が必要である。得られたヘテロ接合ナノ粒子の犠牲在存在下での水素生成能を評価すると、CdSナノ粒子単独よりも低い活性が得られた。さらに、正孔補足剤を加えない系で酸素生成能や水完全分解活性を評価すると、単独のCdSナノ粒子はもとより、合成したヘテロ接合ナノ粒子も全く活性を示さなかった。これは、ヘテロ接合したCoOx相が助触媒として全く機能せずCdS表面のサイトを塞ぐ効果しかなかったことを示唆する。今後は、ヘテロ接合相の材料の選択やより精密なナノ構造制御といったアプローチによって、耐光腐食CdSベース光触媒ナノ粒子の合成が可能になると思われる。
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