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侵入型金属水素化物中に取り込まれた水素(プロチウム)は原子状で存在するため反応性が高く、それらは水素の貯蔵媒体として使用されるだけでなく、良好な水素化試薬としても活用できる。同様に、同型の金属窒化物中の窒素もアンモニアとして再生できることから、アンモニアを媒介として窒素を固体内に吸蔵する貯蔵媒体とすることが可能である。一方、アンモニアの水素含有量は17.6wt%であり、メタノールのそれ(13.6wt%)よりも高い。そのため、アンモニアは高密度な水素供給媒体と考えることができる。本研究では、水素利用システムの確立を目指し、サブナノ格子中に取り込まれた原子状プロチウムおよび窒素の高い反応性を利用したPd隔膜反応器ならびに触媒について検討を行うと共に、アンモニア中の窒素成分を金属窒化物として回収するプロセスについて検討を行った。
その結果、Ag-Pd合金盲管を隔膜として反応器を作製し、アンモニア合成反応を行ったところ、隔膜から供給される水素量にアンモニアの生成量が依存することが明らかになった。これにより、供給水素量を制御することでアンモニア合成反応が円滑に進行し、通常の反応系と比べ対応する活性化エネルギーが大幅に低下した。また、電解により発生させた水素を用いたアンモニア合成反応も円滑に進むことが明らかになった。一方、アンモニア改質触媒としてFe/CeO_2系を用いることで、アンモニアを効率良く改質できると共に、アンモニア中の窒素成分は鉄系窒化物として捕捉され、さらに、これらの窒化物を水素化することでアンモニアを容易に再生することが可能であることが明らかとなった。
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