化学反応動力学の量子制御に関する理論的研究

2000 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 12042207
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 藤村 勇一 東北大学, 大学院・理学研究科, 教授 (90004473)
• 研究分担者: 大槻 幸義 東北大学, 大学院・理学研究科, 助手 (40203848) ; 河野 裕彦 東北大学, 大学院・理学研究科, 助教授 (70178226)
• キーワード: 量子制御 / エナンチオマーの分離 / 電子波束法 / イオン化・解離 / クーロン爆発 / 核波束

研究概要

今年度の目的は、我々が開発した局所最適化理論および核・電子波束法を化学的に興味の鏡像異性体の選択分離やクーロン爆発解離のように化学的に興味のある系に適用し、制御に対する重要な知見を得ることであった。得られた結果は次の通りである。
(1)左手系と右手系の鏡像異性体が等しく存在するラセミ体から片方のエナンチオマーを分離生成する量子制御に関する2つの基本的法則を証明した。一つはラセミ体混合状態から片方の鏡像異性体の最低エネルギーの基底状態を生成することは不可能であること。従って、片方の鏡像異性体の振動励起状態にも分布させるようなターゲットを指定することが要求される。第二点は空間にランダムにあるラセミ体を双極子相互作用を通してレーザーによって分離生成することは出来ないこと。もしレーザーの絶対位相が利用できるならこの限りでない。従って、相対位相のみを問題とする制御に於いては、鏡像異性体を配向させる必要があること。以上を考慮して、ダイナミックキラリテイーをもつH_2POSHのラセミ体の分離生成を制御する最適レーザー場を設計した。最適電場は直線偏光の電場であった。これの物理的意味を明らかにした。制御法はこの直線電場を用いたポンプープローブ型の制御である。
(2)核・電子波束法を水素分子イオンに適用し、核・電子の両方が関係するクーロン爆発解離過程に於いて、核と電子が相関してイオン化・解離が起っていることを明らかにした。この結果はアト秒時間スケールでの電子運動制御の可能性を示唆している。

研究成果

• [文献書誌] K.Hoki: "Locallydesisned pulse shaping for selective preparation of enantiomers from their racemate"J.Chem.Phys.. 114・5. 1575-1581 (2001)
• [文献書誌] H.Umeda: "Quantum control of chemical reaction dynamics in a classical way"J.Chem.Phys.. 113・9. 3510-3518 (2000)
• [文献書誌] H.Kono: "Development of a dual transformation method and its application to electronic and nuclear dynamics in lasers"Riken Review. No.29(6月号). 60-65 (2000)
• [文献書誌] H.Kawata: "Intense-laser-field-enhanced ionization of two-electron molecules : Role of ionic states as doorway states"Phys.Rev.A. 62・3. 031401-1R,031401-4R (2001)
• [文献書誌] M.Kakehata: "Effects of laser pulse width on higher-order harmonic generation in the barrier-suppression-ionization intensity regime"Appl.Phys.. B70. 219-224 (2000)
• [文献書誌] 藤村勇一: "超短パルスレーザーを用いる化学反応の量子制御"季刊化学総説. No.44. 221-231 (2000)
• [文献書誌] R.J.Gordon & Y.Fujimura: "Advances in Multi-photon Processes and Spectroscopy"World Scientific. 338 (2001)