金属表面に吸着した分子の表面拡散と分子間相互作用

2001 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 12042287
• 研究機関: 理化学研究所
• 研究代表者: 川合 真紀 理化学研究所, 表面化学研究室, 主任研究員 (70177640)
• 研究分担者: 小笠原 寛人 理化学研究所, 表面化学研究室, 研究員 (50270591) ; 南任 真史 理化学研究所, 表面化学研究室, 研究員 (90300889) ; 米田 忠弘 理化学研究所, 表面化学研究室, 先任研究員 (30312234) ; 加藤 浩之 理化学研究所, 表面化学研究室, 研究員 (80300862)
• キーワード: 金属表面 / 吸着 / 非弾性トンネル分光 / STM / 表面振動分光

研究概要

Pd(110)表面に吸着した個々の分子を標的に、STM探針からトンネル電子を注入することにより、吸着分子の振動状態を励起することができ、それにより、個々の分子の振動分光、振動励起状態を経由しての化学反応が進行することを示した。具体的には、CO分子の伸縮振動の励起状態を経由して、吸着サイト間のホッピングが起こることが分かり、この現象の鍵となるのは、振動モード間の非調和カップリングの大小であることを明瞭に示した。また、トランス2ブテンの脱水素反応が、CH伸縮振動の多段励起を経由して起こることが分った。このように、単一分子の振動励起により、物質変換や物質移動が実現することを明瞭に示した。これらの現象を通じて、化学反応の進行に対して定量的な考察が得られたことは物質変換の基本的な現象理解に多くの知見を与える結果となった。単一分子を標的とした化学反応はこれまでにも報告例はあるが、振動励起状態を中間体とする反応を明確に示せたこと、また、振動励起状態からの緩和過程が反応の鍵となることを明確に示したことにより個々の分子の反応制御にあらたなブレークスルーがもたらされた。

研究成果

• [文献書誌] T.Komeda, Y.Kim, M.Kawai, 他: "Lateral hopping of molecules induced by excitation of internal vibration mode"Science. (In press). (2002)
• [文献書誌] Y.Kim, T.Komeda, M.Kawai: "Single-molecule reaction and characterization by vibrational excitation"Surf.Sci.. (In press). (2002)
• [文献書誌] S.Katano, S.Ichihara, 他: "Adsorption Structure of 1,2-butadiene on Pd(110)"Surf.Sci.. (In press). (2002)
• [文献書誌] F.Pichierri, T.Iitaka, M.Kawai 他: "First-principle Pseudo-potential Study of the Pd(110)-c(2x2)-Ethylene Adsorption System"J.Phys.Chem.B. 105. 8149-8154 (2001)
• [文献書誌] T.Komeda, Y.Kim, M.Kawai: "Scanning Tunneling Microscopy Observation of CO on Pd(110) at Cryogenic Temperatur"Jpn.J.Appl.Phys.. 40. 4403-4408 (2001)
• [文献書誌] Y.Kim, H.S.Kato, T.Komeda, M.: "Investigation of 1D Chain Formation of Co on Pd(110) by Low Temperature STM"Surf.Sci.. 482-485. 60-65 (2001)