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昨年度、1μJ/pulse以上の高出力赤外短パルスとしては世界最短の55fsというパルスの発生に成功したが、この赤外パルスを用いて三次の光学非線形現象に基づいたいくつかの分光法を開発し、凝縮相中における分子の振動ダイナミクスの解明に応用した。具体的には、3-パルスフォトンエコー、波長分解3-パルスフォトンエコー、波長分解過渡グレーティング等であり、これらの手法で分子振動ダイナミクスのそれぞれ特徴的な側面をとらえることができることを示した。これらの手法は信号を複数の座標、遅延時間の時間軸や波長で観測する2次元分光である。特に、波長分解3-パルスフォトンエコーは2次元NMRの原理を振動状態に応用した手法である。まず、3-パルスフォトンエコー及び波長分解フォトンエコーを用いてメタノール中におけるOCN^-及びSCN^-の非対称伸縮振動の位相緩和を調べ、遷移周波数の揺らぎの相関関数を決定することに成功した。この2つの3原子イオンに関しては、溶媒との相互作用について今までいろいろな議論がなされてきたが、この研究からこの二つのイオンの差は相互作用の強さがSCN^-のほうが大きく、ダイナミクスとしては二つのイオンは全く同じである、すなわち相互作用と揺らぎには線形応答の関係が成り立っていることを明確に示すことができた。また、Fe(CN)_6^<4->の錯体のCN非対称伸縮振動(T_<1u>モード)についてフォトンエコーや過渡グレーティングの実験を行い、三重に縮退したT_<1u>モード間での高速の分布再分配や、エネルギー的に近くに存在するA_<1g>モードやE_gモードへの高速平衡過程等を観測することができ、さらに揺らぎの相関関数を決定することができた。
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