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中赤外領域における分子内高振動モードに対する光学非線形分光の実験を行うことを目的として、高繰り返し高出力の全固体赤外短パルスレーザーシステムを開発・製作し、パルス幅の圧縮、さらにパルスの性能評価方法の開発を行った。特に赤外短パルスのパルス幅圧縮では、群速度分散が通常の媒質と反対の符号を持つシリコン基板を選ぶことにより、パルス幅を55fsまで圧縮が可能であることを示した。これは、1μJ/pulse以上の出力を持つ赤外短パルスとしては世界最短のパルスである。パルスの性能評価方法、特にパルス幅の測定に関しては、AgGaS_2の結晶を用いる自己相関法や干渉縞を観測する方法など複数の手法を提案、実行しそれぞれの手法の利点、活用方法などを議論した。この赤外短パルスを用いて赤外領域における3次の非線形分光を開発し、いくつかの溶液中における振動モードに応用した。開発した手法は、ポンプ-プローブ法による過渡吸収法、時間積分及び波長分解過渡グレーティング法、2-パルスフォトンエコー法、時間積分及び波長分解3-パルスフォトンエコー法などである。これらの手法は時間軸または波数軸を複数持つ他事源分光である。特に、波長分解3-パルスフォトンエコー法は2次元NMR法の原理を振動状態に応用した手法である。-N=C=N-逆対称伸縮振動の分布緩和がサブピコ秒の非指数関数的な振る舞いを示すことを見いだし、その機構について議論した。OCN^-とSCN^-の逆対称伸縮振動の位相緩和と溶媒和ダイナミクスを調べ、振動モードと溶媒の相互作用についての問題に終止符を打つことができた。Fe(CN)_6^<4->等のCN伸縮振動の応用し、位相緩和とエネルギー移動の関連について調べた。Ruを中心に持つポルフィリンに配位したCOの伸縮振動などに、2次元振動分光を含む赤外非線形分光を応用し、信号を観測することに成功した。
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