| 研究課題/領域番号 |
12309006
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| 研究種目 |
基盤研究(A)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
広領域
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| 研究機関 | 広島大学 |
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研究代表者 |
竹平 勝臣 広島大学, 大学院・工学研究科, 教授 (70294535)
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| 研究分担者 |
浜川 聡 産業技術総合研究所, 物質プロセス研究部門, 主任研究官 (70357797)
早川 孝 産業技術総合研究所, 物質プロセス研究部門, 主任研究官 (50357802)
宍戸 哲也 広島大学, 大学院・工学研究科, 助手 (80294536)
梶岡 秀 広島県立西部工業技術センター, 材料技術部, 部長(研究職)
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| 研究期間 (年度) |
2000 – 2002
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| キーワード | 固体電解質 / 酸素格子欠陥 / メンブレンリアクター / 格子酸素 / 炭化水素部分酸化 / 反応性スパッタリング |
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| 研究概要 |
YSZ(Y:8mol%,直径32mm,厚さ1mm)上にAu(1μm)およびAg(3μm)をそれぞれカソード、アノードとして取り付けAu|YSZ|Agセルを構築した。Au|YSZ|AgセルのAu電極上にMoとVを反応性スパッタリングにより同時に積層させ、Mo-V-O/Au|YSZ|Agセルを作成した。スパッタリングの後、1時間アニーリングを行い、反応に供した。Mo-V-O/Au|YSZ|Agセルでは、MoO_3あるいはV_2O_5単独の場合よりも酸化脱水素活性が大幅に向上した。このときMoV_2O_8相の結晶成長方位と酸化活性と間に相関が認められた。即ち、プロパンからプロピレンの生成に対しては、MoV_2O_8の[001]面が、エタンからエチレンの生成については、[110]面がそれぞれ有効であることが明らかとなった。また、Mo-V複合酸化物触媒上にさらにMoO_3を反応性スパッタリングにより積層させたMoO_3/Mo-V-O/Au|YSZ|Agセルでは、プロパンから含酸素化合物であるアクロレインが一段で生成した。これは、MoV_2O_8上での酸化脱水素により生成したプロピレンがMoO_3上でさらに酸素挿入を受けたためと考えられる。Moのスパッタ時間を変化させることによりMo-V複合酸化物触媒上のMoO_3の膜厚を変化させたところ、0.1μm程度までは、アクロレイン、プロピレンの生成速度は増加したが、これ以上MoO_3の膜厚を増加させても生成速度は向上しなかった。これは、MoV_2O_8がMoO_3によって部分的に覆われたことによって酸化脱水素の進行が抑制されたこと、およびMoO_3の結晶成長方向の異方性によってMoO_3の活性・選択性が変化したことなどによると考えられる。
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