分子配向により観測できる化学反応の立体ダイナミクス過程

2000 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 12440165
• 研究機関: 岡崎国立共同研究機構
• 研究代表者: 笠井 俊夫 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 教授 (20152613)
• 研究分担者: 岡田 美智雄 大阪大学, 大学院・理学研究科, 助手 (30281116) ; 蔡 徳七 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 助手 (20273732)
• キーワード: 立体ダイナミクス / 水素結合型クラスター / 有機金属クラスター / 六極電場法 / クラスター光解離 / ホット原子表面反応 / 水素吸蔵金属界面

研究概要

(1)六極電場型配向分子ビーム反応装置を製作し、DCI二量体クラスターを非破壊選別することに成功した。選別した二量体を用いて光解離ダイナミクスをドプラー選別飛行時間法により短寿命種[CIDCI]の内部状態分布を決定した。
(2)Ir(111)表面状での水素同位体置換反応の研究を行い、水素分子が解離した際に生成するホット水素原子が反応プロセスに大きく関与していることを見いだした。このような反応におけるホット水素原子機構の提案は、世界で最初である。また、Ir(111)表面の上にAuを層成長させ、水素分子との反応性を調べた。驚くべきことに単体Auの表面では解離吸着しない水素分子が、このような薄膜表面では解離吸着することがわかった。今後その原因を明らかにし、水素のもたらす化学反応制御への道を切り開く予定である。
(3)水分子の電気放電によりオOH(^2II)ラジカルを生成し、六亟不均一電場を用いて分子の配向状態を選別する研究を行った。レーザー誘起蛍光法を用いてOHラジカルの検出を行った。現在、生成したOHラジカルの配向分布関数を決定するための理論計算を行っている。また、高密度でOHラジカルを発生するための特殊六亟電場配向装置の開発を行っている。
(4)レーザー蒸発法を用いてシリコンクラスターを高密度で発生し、OHラジカルとの反応性に関する研究を行った。現在、六亟電場を用いシリコンクラスターのサイズ選別の可能性に関する実験・検討を行っている。今後、生成したシリコンクラスターとOHラジカルとの反応におけるサイズごとの反応性を明らかにするとともにシリコン表面の酸化反応に関する研究を展開して行く予定である。

研究成果

• [文献書誌] B.G.Brunetti: "Velocity dependence of the ionization cross section of methyl chloride molecules ionized by metastable argon atoms"Phys.Chem.Chem.Phys.. 3. 807-810 (2001)
• [文献書誌] M.Yamato: "Direct observation of steric effect in Penning ionization reaction of Ar^*+CH_3Cl→CHCl_2+Cl+e^-+Ar"J.Chem.Phys.. 113. 6673-6676 (2000)
• [文献書誌] M.Okada: "Hot atom mechanis in hydrogen exchange reaction on Ir{100}surface"Chem.Phys.Lett.. 323. 586-593 (2000)
• [文献書誌] K.Moritani: "Hydrogen Adsorption and reaction on the Ir{100}-(1x5)surface"Surface Science. 445. 315-326 (2000)
• [文献書誌] K.Imura: "Tunneling motion of(HCl)_2 hydrogen-bonded dimer probed by electrostatic hexapole and Doppler-selected TOF measurement for the internal energy distribution of[ClHCl]"J.Mol.Struc.. 552. 137-145 (2000)
• [文献書誌] K.Imura: "The reaction of O(^1D)with H_2O,D_2O monomers and clusters and the intracomlpex reaction in N_2O-X_2O(X=H,D)photo-initiated 193 and 212.38 nm"J.Chem.Phys.. 111. 4025-4031 (1999)
• [文献書誌] K.Imura: "In "Advances in Atomic and Molecular Beams"Photodissociation of water cluster. 100 (2000)