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代表的大気汚染物質のひとつであり酸性雨の元凶ともなっているNOxは、その成因をサーマル、プロンプト、フューエルの3つに大別できる。この内サーマルNOxは、高温場で大気中のN_2とO_2が反応してできるものであり、適当な触媒が存在すればどこででも生成しうる。NOxは、特殊な条件を除けばNOが主成分であるが、触媒表面でのサーマルNOのケミカルな生成機構については未だ不明である。これは、高温場では気相内物質移動抵抗が非常に大きくなるため、実験的にケミカルな反応速度を求めることが一般的に難しいからである。本研究は、サーマルNOの生成に焦点を絞り、種々の酸化物表面におけるN_2とO_2からのNOの生成についてケミカルな反応速度を実測し、その機構を明らかにすることを目的としている。測定には質量数15の窒素同位体を用いたアイソトープ交換法を採用する。本法は見掛け上平衡状態で反応を生じさせるため、高温測定時に障害となる物質移動の影響を受けず、通常の手法では困難なケミカルな反応速度を求めることができる。本年度は高性能の四重極型質量分析装置を導入し、本実験で生成するNOの分圧が10^<-3>atm以下と微量であることが予想され、また購入を予定している^<15>NOアイソトープ含有ガスが非常に高価であることから、まずFe_3O_4を触媒としたN_2-O_2混合ガスからのNO生成速度を測定し、実験システムの整備と方法の確立を図った。その結果、本装置で10^<-3>〜10^<-1>atm程度の微量NOガスを検出、定量できることが分かった。また、予想通り反応はガス拡散の影響を受けるため、当初の目的達成のために、本年度はアイソトープガスを導入してケミカルな反応速度の実測にステップアップする計画である。
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