分子インプリント法によって不斉認識能を付与した人工酵素の創製

2000 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 12450335
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: 古崎 新太郎 九州大学, 大学院・工学研究院, 教授 (40011209)
• 研究分担者: 上江洲 一也 九州大学, 大学院・工学研究院, 助手 (40253497) ; 後藤 雅宏 九州大学, 大学院・工学研究院, 助教授 (10211921)
• キーワード: 人工酵素 / エマルション / 鋳型重合 / 分子インプリント法 / 分子認識 / 不斉反応 / 生物工学 / 界面活性剤

研究概要

本研究の目的は、油水界面における不斉認識能を利用した樹脂調製法により、分子認識能と触媒能を合わせ持つ人工酵素を開発することにある。本研究で提案する"分子インプリント法"は反応基質の認識に最適な配位空間を樹脂表面に記憶させる(固定させる)手法である。この認識部位にターゲット分子の反応を触媒する官能基を導入することによって、人工高分子触媒が開発できる。本研究では、人工酵素の触媒活性に寄与する主要な因子を解明し、応用性に優れた高機能性の分子インプリント人工触媒を開発した。
分子インプリント法は、油水界面における分子認識能を利用してターゲット分子の認識に最適な配位空間を材料表面に記憶させる手法であり、これまでの分離材料の調製法とはまったく異なる独創的な人工酵素の調製法である。この手法の最大の特色は、特殊な合成技術や多段階の精密合成を必要とせず、きわめて単純な調製で非常に効果的に分子認識能を発現できる点にある。本研究では、樹脂の表面のみに認識サイトを固定することによって、樹脂の吸着速度が大幅に向上することを明らかにした。
さらに、人工酵素の活性部位を形成する触媒活性モノマーの設計において、計算化学の手法を導入した。具体的にターゲット分子となるアミノ酸と機能性モノマーからなる錯体の最安定化構造を、分子動力学法(MD法)によって計算し、実際に合成を行う前に、ある程度の候補を絞り込むことができた。本研究では、合成の複雑さを回避するために、最大でも2ステップの合成反応を計画しているが、計算化学による機能性分子の絞り込みによって、実験の大幅な効率化が可能となった。
実際に分子インプリント法で調製した人工酵素の触媒機能を検討した結果、刷り込んだ基質を選択的に分解できることが明らかとなった。

研究成果

• [文献書誌] M.Goto et al.,: "Metal-Imprinted Microsphere Prepared by Surface Template Polymerization and Its Application to Chromatography"J.Poly.Sci : Part A : Polymer Chemistry. 38. 389-396 (2000)
• [文献書誌] M.Goto et al.,: "Surface Imprinted Polymers Recognizing Amino Acid Chirality"J.Appl.Poly.Sci.,. 78・4. 695-703 (2000)
• [文献書誌] M.Goto et al.,: "Lanthanide-Imprinted Resins Prepared by Surface Template Polymerization"J,Chem.Eng.Japan. 33・4. 665-668 (2000)
• [文献書誌] M.Goto et al.,: "Chiral-recognition polymet prepared by surface molecular imprinting technique"Colloids and Surfaces A : Phy.Eng.Asp.,. 169. 259-269 (2000)
• [文献書誌] 後藤雅宏,古崎新太郎: "界面分子インプリント法による希土類認識材料の調製"化学工学シンポジウムシリーズ. 74. 96-102 (2000)