研究課題/領域番号 |
12450352
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研究機関 | 大阪大学 |
研究代表者 |
町田 憲一 大阪大学, 先端科学技術共同研究センター, 教授 (00157223)
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研究分担者 |
伊東 正浩 大阪大学, 先端科学技術共同研究センター, 助手
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キーワード | 金属間化合物 / 原子状窒素 / 可逆的窒素吸蔵放出 / アンモニア合成 / 複合体 / アンモニア再生 / 水素供給媒体 / 改質触媒 |
研究概要 |
窒素吸蔵性合金(または金属)のアンモニアを窒素源とした際の窒素吸蔵過程において多量の水素が副生することから、この副生成水素について燃料電池の水素供給源としての利用(アンモニア改質型燃料電池)を検討するとともに、アンモニア改質時(窒素吸蔵時)において金属中に取り込まれた活性原子状窒素と水素との反応によるアンモニア再生(燃料再生)プロセスについても評価した。 鉄金属が優れた窒素吸蔵特性を有することに着目し、硝酸塩から沈殿法を用いて鉄金属微粉末を作製し、アンモニア改質特性と窒素吸蔵特性について調べた。アンモニアの流量を空間速度470/hとした際、650℃でl00%の転化率が得られた。反応後の試料の窒素含有量を調べたところ、窒素はほとんど存在せず、高温では副生する水素のために窒化鉄が還元されることが考えられる。また、反応後の試料のSEM観察から、改質反応過程における粉末の凝集が著しいことが認められた。そこで、より低温でのアンモニア改質が望ましいことから、鉄粉末の凝集を防ぐこと(反応面積の増大)、鉄粉末のアンモニア分解能の向上を意図して、Fe-CeO_2複合体微粉末を共沈法により作製した。上記と同じ空間速度でアンモニア分解活性を評価したところ、550℃で100%の転化率を示した。この結果から、CeO_2の添加により反応過程での粉末の凝集を抑制できたこと、CeO_2が固体塩基として働くことで鉄に電子を供与し鉄を活性化することが判った。次に、CeO_2の固体塩基性を更に強くするためにFe-CeO_2-ZrO_2の複合体微粉末を作製しアンモニア分解活性を評価した。その結果、アンモニア分解活性の更に向上し、425℃で転化率100%となった。この反応後の試料についてアンモニア再生反応を行った結果、改質時に供給した全アンモニア量に対して37%のアンモニアが再生可能であることが判った。
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