研究概要 |
本研究では、分相-選択溶解プロセスを用い、Fe_2O_3-TiO_2,SiO_2系焼結体を高温で溶融・超急冷して、酸化鉄チタニア固溶体(Fe_<2-x>Ti_xO_3)連続相を有する複合材料を作製し、可視光応答性を持り光触媒材料を実現することを目的とした。 最適な酸化鉄-チタニア固溶体組成を探索するために、FeO-Fe_2O_3-TiO_2系焼成体を固相反応法により作製し、生成結晶相と電気伝導性、電気化学特性の関係を調査した。その結果、焼成温度が低く、またTi含有量が増えるにつれて、生成結晶相はスピネル型固溶体からα相型、さらに擬ブルッカイト型固溶体へと変化したα相型とスピネル型固溶体が同時に生成している試料で光電流密度が高く、α祖型固溶体の割合の増加とともに光電流密度が増加したが、その割合が60%を越える付近から光電流密度は急激に減少した。これは焼成体の焼結性が低下し、結晶粒界や空隙が増え、光励起された電子-正孔の再結合が起こり易くなったためと考えられる。 上記を基に、Fe_2O_3-TiO_2,SiO_2系分相ガラスから酸化鉄-チタニア固溶体含有光触媒材料を作製するために、3成分系焼成体を安定不混和領域内で溶融・急冷し、得られた結晶化ガラスの生成結晶相と電気伝導性の関係を調査した。得られた結晶化ガラスはSiO_2rich相とFe_2O_3-TiO_2rich相からなる分相組織を有していた。またSiO_2含有量一定下でFe成分が増えるにつれ、生成結晶相はα相型からα相+擬ブルッカイト型、さらにα相+スピネル型固溶体へと変化して電気伝導度が向上し、上記3成分系焼成体の結果と一致した。しかし、ガラスの均質度が低いため結晶相の制御が難しく、また各相の選択溶解性が低かった。 今後は作製プロセスを最適化し、均質試料での結晶相と光電流密度の相関性を明らかにし、可視光応答性を持つ光触媒材料の実現を進める予定である。
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