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Pd/ZSM-5触媒はCH_4によるNO還元反応(NO-CH_4-SCR)に対して酸素過剰、水蒸気存在下においても高い活性を示し、CH_4を主成分とする天然ガス希薄燃焼用触媒として期待されているが、水熱条件下における耐久性に課題を残す。その弱点を克服する可能性の一つとして、第二成分の添加があり、既往の研究においてPd/ZSM-5にCoなどの遷移金属を第二成分として添加することで耐久性が向上することが報告されている。本研究は第二成分としてFeを添加し、それによるNO還元活性や耐久性の変化について検討することを目的とした。イオン交換法を用いてPd/ZSM-5、PdFe/ZSM-5、Fe/ZSM-5を調製し、NO還元活性試験を行った。FeがNO-CH_4-SCRにおいてどのようにはたらいているかを考えると、Fe自体はNO-CH_4-SCR活性を有さないが、反応の一部において活性点となっている可能性、あるいは、Fe自体は何の効果ももたずFeイオン交換時のpHなどによってPdの担持状態が変化している可能性が考えられる。そこでFeを添加せず、酸処理を行ったPd/ZSM-5のNO還元活性試験を行った。酸処理を行った触媒は行わなかったものと比較すると、初期NO還元活性は約40%と変わらず、耐久性が低下するという結果となった。PdFe/ZSM-5にみられるNO還元活性の向上は触媒調製時のpHによる影響ではなく、Feの添加効果のためであると考えられる。Fe/ZSM-5は活性化されたC種が存在すればNOを還元する能力があるのではないかと考えられる。Pd/ZSM-5にFeを添加することで初期NO還元活性が上昇した。また、NO還元とCH_4酸化の経時変化が一致しないことからNOとCH_4が活性化されるための活性点が異なることが示唆された。Fe/ZSM-5は500℃においてCH_4酸化能を示さなかったことから、Feの添加効果はCH_4の活性化に因るものではないと考えられる。
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