軽水炉MOX燃料のMg添加による高燃焼度化

2001 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 12558054
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 佐藤 修彰 東北大学, 多元物質科学研究所, 助教授 (70154078)
• キーワード: 核燃料 / 高燃焼度化 / 二酸化ウラン / セリウム / 固溶体 / 酸素ポテンシャル / マグネシウム

研究概要

本研究では軽水炉に使うUO_2燃料の高燃焼度化のため、低原子価金属とくにMgを2%から数%までの比較的高濃度に添加して燃料性能の向上を図ってきた。MgはMOX中で固溶体の状態で使用する。高燃焼度になるとFP濃度が数%になるから、Mg濃度が低いとFPがもたらす熱力学的悪影響を十分マスクすることができないため、添加濃度をこのように高くする。Mg添加により固溶体相の安定化を図るとともに、酸素ポテンシャル(〓G^^-(O_2))の急変をもたらす0/M比を、2より相当小さな値まで大幅に低下させて、〓G^^-(O_2)の低い値を0/Mの広い領域にわたって出現させる。さらに、燃料ペレット製造に当り、粒界を大きくする効果が期待できる。具体的には、MOX燃料を対象にPuのスタンドインとしてCeを用い、MgおよびCeを含む四元系固溶体Mg_yGe_zU_<1.y.z>O_<2+x>の〓Go_2について固溶金属濃度および温度の関数として定量的に研究するとともに、相関係、格子間Mgの拳動について調べた。y=0すなわちMg無添加の場合、Ge_<0.1>U_<0.9-y>O_<2+x>のP(O2)はO/M比が2において急変した。Mgを添加するとyの増加につれて〓Go_2の急変位置は大幅にハイポ側へシフトした。また、その曲線もよりながらかになり、Mgの添加とともにpO_2)がO/M比の増加に対して緩やかに変化するようになることが分かった。Mgの固溶度は酸素分圧によって異なり、p(O_2)=10^<-8>〜10^<-10>atmに最低値(数%)が存在する。酸素分圧が低くなるとMg固溶度が増すが、その際Mgの一部は格子間位置を占めて固溶している可能性がある。トルエン置換法により上記固溶体の密度のMg添加濃度による変化を調べると、その変化は全MgがUサイトに置換した場合あるいは格子間入った場合の変化よりも、中間的は拳動を示し、Mgは半数近くが格子間位置に入っていることが分かった。Mg-Ce-UO_2系におけるMgの添加効果はこれまでに調べたMg-Eu-UO_2系、Mg-Ce-UO_2系より幾分小さいことが分かった。

研究成果

• [文献書誌] T.Fujino, N.Sato: "Theoretical Oxygen Potential Change of Quaternary Solid Solution, A^<2+>_yB^<3+>_zU_<1-y-z>O_<2+x>, by Configurational Entropy Calculation"J. Nucl. Mater.. 282. 232-238 (2000)
• [文献書誌] T.Fujino, N.sato, T.Shiratori, K.Fukuda, H.Serizawa: "Post-Irradiation Examinations of High Burnup Mg-Doped UO_2 Fuel"Proc.2000 Int. Topical Meet. LWR Fuel Performance, Park City, Utah. Vol.1. 641-651 (2000)
• [文献書誌] 白鳥徹雄, 芹澤弘幸, 福田幸朔, 藤野威男, 佐藤修彰, 山田耕太: "Mg, Mg-NbおよびTi添加UO_2の高燃焼度照射挙動"JAERI-Research. 2000-045. 1-74 (2000)
• [文献書誌] T.Fujino, N.Sato: "Configurational Entropy Calculation for Quaternary Solid Solution A_y^<2+>B_z^<3+>U_<1 y z>O_<2+x>, and Its Application the Oxygen Potential of Mg_yGd_<0.142>U_<0.858y>O_<2+x>(x* 0)"Proc.30^<iemes> Journees des Actinides, Dresden, Germany. P34 (2000)
• [文献書誌] T.Fujino, N.Sato, K.Yamada, M.Okazaki, K.Fukuda, H.Serizawa, T.Shiratori: "Oxygen Potentials and Defect Structure of Solid Solution, Mg-Gd-UO_2"J. Nuc. Mater.. 289. 270-280 (2001)
• [文献書誌] T.Fujino, K.Park, M.Yamada: "Thermodynamics of (Mg,Ce,U)O_<2+x>(x* 0) Solid Solutions"J. Nuc. Mater.. 294. 104-111 (2001)
• [文献書誌] T.Fujino, T.shiratori, N.Sato, K.Fukuda, K.Yamada, H.Serizawa: "Post-irradiation Examination of High Burnup Mg Doped UO_2 in Comparison with Undoped UO_2, Mg-Nd Doped UO_2 and Ti Doped UO_2"J. Nuc. Mater.. 297. 176-205 (2001)
• [文献書誌] T.Fujino, N.Sato, K.Yamada, S.Nakama, K.Fukuda, H.Serizawa, T.Shiratori: "Thermodynamice of the UO_2 Solid Solution with Magnesium and Europium Oxides"J. Nuc. Mater.. 297. 332-340 (2001)