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本年度は、交付申請書の記載にしたがい、油水界面で物性が巨視的振動を示すための物埋化学的条件を特定した結果、界面において互いに一様混合しない2種類の界面活性剤が、対比的な量で存在することが必要であることを実験で明らかとした。それに基づき、リン酸系界面活性剤と2荷の対イオンが界面で反応した結果生じる非線形振動系を論理的に構築することに成功した。
つぎに、油水界面で発生する物性の非線形振動と界面で発生する自発流動のパターンとの関係を研究し、上記のような機構で物性振動が発生する限り、それは統計的にランダムな界面流れの自発発生にいたることを明らかとした。しかし、次の2種の過程で、この流れが秩序化する場合があることを見出した。一つは、固体壁面などが界面活性剤の吸・脱着に本質的に関与し、吸・脱着速度の非一様性を生み出す場合、もう一つは、固体壁の影響などで形状を調節された自発流れ同士が互いに衝突し、その結果、流れの(波の)位相が調節され、安定な秩序運動にいたる場合である。
上記と並行して、界面に吸着した界面活性剤の一様な吸着状態が熱力学的に不安定な状態にあるとき、バルク相と間での吸・脱着過程がどのようなものになりえるかについて、時間依存型ギンツブルグ・ランダウ方程式に吸着速度式を組み込んだモデル方程式を用いて、理論解析を行った。この結果、理想的なLangmuir型吸着速度に対して、若干の非線形性が存在すれば、実験結果と相似の振動パターンが発生することを見出した。
今回の結果から、非線形振動パターンから界面での分子組織化のダイナミクスの情報を得るための、もっとも基礎的な知見を得ることができたと考えられる。
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