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本研究では光によって電子スピンのコヒーレント状態を生成した後、生成されたコヒーレンスを光学的に観測し、構造の測定に利用するのが目的である。スピンのコヒーレンスの位相や消失時間(横緩和時間)などを調べる手段としてはマイクロ波を用いたスピンエコー法がすでに実用化されている。そこで高速パルス回路、および制御プログラムを作成し、現有するESR測定装置に組み合わせて電子スピンエコー測定システムを作成した。目標の性能(最小ディレイ100ns、ジッター<2ns)を確認し、これを用いて、いくつかのサンプルに対して電子スピンの縦緩和時間、横緩和時間、および核スピンによる揺らぎ(ESEEM)の測定をおこなった。この測定系を用いた実験結果について国際学会(DPC'Ol)で発表した。
次に、これと対応した光学的手法の実験をおこなうため、参照レーザー光のスペクトルをモニターしフィードバックすることによりディレイラインを安定化させた光学系を用いポンプ-プローブ測定を行った。ESR信号に対応する周期の信号は観測されなかったが、これは測定した磁場が弱く、一周期の時間よりも早くコヒーレンスが失われているためだと考えられる。
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