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強相関物性を示す化合物の母体物質となるような低次元構造を有する磁性体では、スピン量子効果に由来して、低温の基底状態が非磁性となり、励起状態との間にギャップが開くいわゆるスピンギャップ状態をとるものが幾つか報告され、強相関物性の発現機構に関連して非常に注目されている。
本研究の対象となるCuSb_2O_6はトリルチル化合物(AB_2O_6)の一つで、ルチル(TiO_2)構造のカチオンサイトにCu^<2+>とSb^<5+>が1:2の比で化学的に秩序配列する構造を持つ。Cuだけに着目すると高温超伝導体La_2CuO_4と同じ構造を持ち、Cuサイトは2次元正方格子配列をなす。従ってその磁性も2次元的な振る舞いが期待されるにもかかわらず、その帯磁率は50K付近にピークを持ち、BonerとFisherらによる1次元Heisenberg型反強磁性体の理論計算と非常によい一致を示す。さらに8.5Kにおいて磁気相転移によるものと思われる帯磁率の減少を示す。
本研究では、このCuSb_2O_6化合物の良質試料、特に良質な単結晶を合成し、マクロ・ミクロ両面からの詳細な固体化学的評価により構造および磁性の関連を詳細に調べ、この系を含めた量子効果を伴う低次元磁性について有益な実験的知見を得ることを目的とした。
まず、化学輸送法により、1×1×4mm程度の六角柱状の単結晶を得た。この単結晶および粉末試料を用いて^<121>Sbおよび^<123>Sb核の核磁気共鳴測定を零磁場下で行った結果、8.5K以下でSbスペクトルの分裂が見られ、Cuの長距離磁気秩序によるCuサイトの内部磁場の存在が明らかになった。さらに単結晶試料の中性子線回折により、低温における磁気構造を決定することができた。その結果、低温でb軸方向にスピンがそろうコリニアーオーダーであることが明らかになった。これは、2次元正方格子の辺方向と対角線方向のスピンフラストレーションの結果であり、低次元量子スピン系として非常に興味深い結果であると考えられる。
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