| 研究概要 |
表面和周波振動分光計測システムを開発するにあたり、和周波発生のために必要な波長可変の赤外レーザーパルス光の波長掃引と振動スペクトルデータの取得を同時に制御するシステムを構築した。さらに、本システムではピコ秒レーザーパルスを用いることから、可視光と赤外光が同時に基板表面を照射するように光路差を一致させるための遅延光路も構築した。まず第1ステップとして、赤外ピコ秒パルスのみを用いた赤外吸収分光法による気相分子の計測を行い、本システムの性能の把握・確認を行った。代替PFC(パーフルオロコンパウンド)であるC_5F_8,C_3F_6など不飽和フルオロカーボンをCVD原料として用いた場合とCF_4,C_2F_6,C_4F_8など飽和フルオロカーボンを用いた場合とで測定データを比較し、プロセス条件によって原料分子の構造がプロセス結果にどのように反映されるのかを評価した。
また、上記の作業と並行して、ab initio分子軌道法に基づいてCVD原料であるフルオロカーボン分子の電子励起状態の量子化学計算による解析を行った。具体的には、配置間相互作用を用いた計算により得られた各励起状態への電子励起に大きな寄与を示している分子軌道の性質を解析することにより、各励起状態を経由した際の初期反応経路を特定した。このようにして、どのくらいのエネルギーを持った電子が各々のフルオロカーボン分子に衝突したときに、どのような反応経路をたどるかを理論的に予測した。この電子励起状態の解析を、実際にプロセス実験に用いているフルオロカーボン分子のみならず、二重結合を2つ有する分子、三重結合を有する分子、芳香族分子などプロセスガスとしては全く新しいタイプのフルオロカーボン分子にも適用し、これらの分子が低誘電率層間絶縁膜作製プラズマCVDのソースガスとして有望であることを示した。
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