| 研究実績の概要 |
本研究ではデバイス構造として、透明導電膜の上に多孔質TiO2層があり、TiO2表面に硫化物量子ドットが担持され、更に量子ドットの表面にホール輸送相となるPEDOTをコートした電極を考案し、高耐久で優れた光電変換素子と水分解光触媒を開発した。
量子ドットの合成は、Successive Ionic Layred Absorption and Reaction (SILAR）法を用い、CdSないしCdSe量子ドットを多孔質酸化チタンの表面に担持した。SILAR法の回数によって量子ドットのサイズを制御することができ、それらの光学的バンドギャップが粒子サイズに依存する量子効果が確認できた。最も高い光電流特性を示した量子ドットのバンドギャップは、CdSが2.4 eV, CdSeが1.7 eVを示し、バルクのバンドギャップよりも若干大きな値を示した。また、量子ドットのコートの順序はTiO2上にCdSを担持し、さらにその上にCdSeをコートしたサンプルが高い光電変換特性を示した。CdSよりもCdSeの方が伝導帯の電位が高いため、TiO2/CdS/CdSeの順に積むことでTiO2への電子注入がスムーズに進行したものと考えられる。一方、PEDOTは電気化学パルス法によって成膜したが、パルス回数によってPEDOTの厚さを制御することができた。光電流に対する最適なPEDOTの厚さが存在し、パルス回数が6回、すなわち、PEDOTの厚さが5nm程度のサンプルが高い光電変換特性を示した。これらの電極を犠牲剤が含まれる電解液内で、かつ、無バイアス条件下で可視光を照射し、水素生成特性を評価した。この結果、優れた水分解特性が得られ、水素生成速度は光照射の単位面積あたり370 (umol/cm2/hour)、量子効率は6.9 %と量子ドット系では世界最高レベルに近い値を示した。また、PEDOTのコートによって耐久性が劇的に改善され、触媒量に対する水素生成量、すなわち、ターンオーバー数も2210を超え、優れた長期的安定性が確認できた。
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