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界面は広い科学・技術の分野で重要とされる場であり、そこにおける現象・ダイナミクスの理解は大変本質的であるが、未だ進んでいない。われわれはこのような問題意識をもとに、これまで一群の新しい界面選択的非線形分光法を開発してきた。本研究は、われわれが開発したヘテロダイン検出和周波発生(HD-SFG)法およびそれらの時間分解測定を用いて固体界面の電荷ダイナミクスを明らかにすることである。これまでにバルク中の電荷分離・電荷再結合のダイナミクスは様々な方法によって研究されているが、界面でのダイナミクスはほとんど分っていない。
現実系に近い固体界面での研究を行うには、まず、これまで気/液界面あるいは気/固界面のような片側が開放形の界面にしか適用できなかったHD-SFG分光を、固/液界面のような埋もれた界面にも適用できるようにしなければならない。HD-SFG法では界面で発生する和周波信号光電場の振幅と位相を測定することによってバルク試料の吸収スペクトルと直接比較可能な界面スペクトル(Im_x<(2)>)を測定する。これをこれまで固液界面に応用できなかったのは、埋もれた界面で生じる信号の位相を校正することができなかったからである。そこで振動スペクトルを測定するHD-SFG (HD-VSFG)実験において、埋もれた界面からの信号の振幅、位相を校正する方法を開発した。具体的にはガラスに金を蒸着し、これを試料と同じ配置で測定して参照試料とすることにした。さらに、単分子膜をガラス板上に作成し、それを空気側からとガラス側からレーザーを導入してx^②スペクトルを測定し、これを比較することで標準試料からの信号の位相校正を行うという方法を考案した。これを用いることで、強度と位相が校正されたガラス/水界面の水のOH伸縮振動領域のHD-VSFG測定に成功した。
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