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本申請研究では、優れた窒素酸化物(NOx)浄化触媒の開発を目的とし、白金などの貴金属や、アンモニアなどの還元剤を用いることなく、触媒との接触のみでNOxを無害な窒素と酸素に分解する直接分解触媒の開発を行ってきた。直接分解触媒としては、これまでにゼオライトやペロブスカイト型酸化物などが報告されてきたが、申請者は前年度までの研究により、立方晶C型構造を有する希土類酸化物が、とりわけ高いNOx浄化活性を示すことを報告してきた。当該年度は、これまでに開発した触媒の有用性の評価と、より詳細なNOx分解メカニズムの解明を目指して、触媒の高温耐久性や、より実排ガスに近い条件(ガスの流量や、共存ガスなど)における触媒活性の評価とともに、副生成物や触媒表面の吸着種などの詳細に検討を行った。
その結果、触媒を1000℃以上に加熱した場合や、900℃で3日間連続して浄化を行った場合も活性の低下は見られなかった。さらに、ガスクロマトグラフ質量分析計を用いて、触媒反応の副生成物の解明を行ったところ、500℃以下の中温域では、わずかに二酸化窒素や一酸化二窒素が確認されたが、触媒が十分な活性を示す高温域では、ほとんど副生成物は生成されないことが明らかとなった。一方、反応ガスの流量を増加させることで、やや活性の低下が見られたが、従来条件の3倍以上のガスを流通させた際も、80%近いNOx浄化率を示すことが確認された。また、より詳細なNOx分解メカニズムを解明するために、立方晶C型構造を有する希土類酸化物のみならず、その他様々な構造をもった希土類酸化物の触媒活性およびその表面特性(NOx吸着種、粒子形状や各種ガスの脱離挙動など)を評価したところ、NOx直接分解反応には、触媒の粒子形状、塩基点の量、結晶構造、結晶格子の大きさが密接に関与していることを明らかとした。
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