| 研究概要 |
水酸化ナトリウムを溶媒とする, セルロースの新しい溶解法の確立により, セルロース成型体は世界で初めて法律的に認められ, 食品展開できるようになった。しかし, 法律的に可食なセルロースは, 異物感を感じるため食感的には可食ではない。現在までに, セルロースの構造形成の初期に形成される疎水性の相互作用により集合したセルロース分子シートを乱すことで最終的なセルロースの結晶性が低下し, これが食感改良に繋がるという, 構造設計のための基本的な考え方が分かっている。しかし, なぜ分子シートが乱れるのかという食感改良に関する構造制御の方法論は明らかではない。そこで, 本研究の目的は, 「セルロースとその周辺物質との相互作用を周辺物質の観点, 固体構造の観点より明らかにすること」である。どのように物質はセルロースに近づき影響を及ぼすのかを, 相互作用という観点で解明し, 構造制御の方法論を見出し, 望ましい構造を設計する予定である。まず, 1年度目の報告において, 銅アンモニア溶液にセルロースを溶解させ, 再生したものは, どの染料(直接, 酸性, 塩基性, アゾ)を添加した系においても, セルロースの結晶性が低下しないことを報告した。これは, 比較的濃いセルロース濃度では, 再生セルロースの基本的な特徴, 構造とされているファンデルワールス力などの疎水性の相互作用により集合した分子シート構造を溶液中で維持している可能性があること, つまり, セルロースが銅アンモニア溶液中で分子分散している可能性が低いことを示唆した結果である。一方, 超臨界水で溶解したセルロースに染料を添加するとセルロースの結晶性は極めて低下した。またX線解析より低角側の立ち上がりに違いがみられた。これはセルロースと染料の凝集構造に違いがみられることに起因する。この結果より超臨界水中では, セルロース濃度が比較的高くても, 分子シート構造は維持しておらず, 分子分散している可能性が高いことが示唆される。つまり, 食品展開するためにセルロースの結晶性を低下させるためには分子シートの状態での溶解ではなく, セルロース鎖を分子分散させることが必須である。また, セルロースと染料のMDシミュレーションより, OH/0, NH/0, CH/π, CH/0, OH/Nなどの相互作用が観察された。
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