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本研究では、酸化還元に共役してプロトン移動を伴うπ共役高分子を活用してこれと1段階多電子移動とシンクロさせて、新しい多電子-プロトンシンクロナイゼーションを構築して原理的には溶媒中にプロトンを全く含まない系でも呼吸や光合成類似反応を引き起こす材料の開発を目指した。
研究項目
(1)一段階多電子移動にシンクロしたプロトン輸送系の構築(2)大気中性下での酸素や二酸化炭素などの多電子還元による小分子の活性化。を推進した。
(1)一段階多電子移動にシンクロしたプロトン輸送系の構築
ポルフィリンにアオメチン置換基を導入して可逆な多電子移動を示す多核錯体を合成した。金属イオンによる配位挙動を観測、可視吸収スペクトルをプロープにフェニルアゾメチン置換基の電子状態を調べた。分子内の電子勾配を明らかにしこれが小分子還元触媒能として働くことを確認した。
(2)大気中性下での酸素や二酸化炭素などの多電子還元による小分子の活性化。
一段階多電子移動錯体を利用した分子変換を一段階2電子系から多電子系へ拡張、最終的には従来多電子系が必須とされてきた2酸化炭素の還元活性化を従来より1V以上高い電位で可能とした。
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