グリーン・プロセスのための触媒反応場設計

2001 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 13126102
• 研究種目: 特定領域研究(B)
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 服部 忠 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (50023172)
• 研究分担者: 林 弘 徳島大学, 工学部, 教授 (00035627) ; 片田 直伸 鳥取大学, 工学部, 助教授 (00243379) ; 荒井 正彦 北海道大学, 工学研究科, 教授 (60125490) ; 久保 百司 東北大学, 工学研究科, 助教授 (90241538) ; 永井 正敏 東京農工大学, 生物システム応用科学研究科, 助教授 (20111635) ; 西山 覚 神戸大学, 工学部, 助教授 (00156126)
• キーワード: グリーンケミストリー / 触媒反応工学 / NO選択還元 / 水蒸気改質 / カーバメート合成 / アルコール合成 / 高速化量子分子動力学法

研究概要

本研究班では、個々の班員が他分野の研究者との緊密な連携のもとに複眼的な視点をもってグリーン触媒プロセスの構築を目指して触媒反応場設計を行うとともに、個々の研究を横断的に総括することによって、触媒分子反応工学の体系を明らかにすることを目的とする。本年度の検討より以下の成果が得られた。
服部:炭化水素によるNOx還元について検討し、炭化水素種の効果については平均結合エネルギーから、共存水素の効果についてはAgクラスターの形成から反応速度を説明できることが明らかにされ、反応雰囲気の最適化を含んだ触媒プロセス設計が提案された。荒井:Zn系複合触媒でのメタノール水蒸気改質に対し、Pd-Zn系が高活性を示すことを見いだした。本系ではPd3.9Zn6.1およびPdZnが活性種であることが推測された。片田:アミノ化反応に対するGa/ZSM-5の活性種とその作用機構、カーバメート合成に対するAl/MCM-41の活性に関して検討した。これらの反応系に対してGa/MZSM-5が有望な触媒であることが示された。林:水中の亜硝酸性窒素に対してPd/Cが著しく高い活性を持つが、反応形式によりその能力が著しく向上することを見いだした。西山:クリーンな還元プロセスのための選択還元触媒として、Zr/MCM-41およびZr/活性炭系の触媒がケトンのアノレデヒドへの選択還元に著しく高い選択性を示すことを見いだした。永井:硫化物と窒化物の水素化脱硫に対する劣化挙動の解析について、XPSを指標とした劣化挙動の反応光学的解釈について提案した。久保:高速化量子分子動力学プログラムの高精度化のためのプログラム開発、高速化量子分子動力学法による化学反応ダイナミックスの解明、非平衡分子動力学法による拡散・分離ダイナミックスの解明などに成果を得た。

研究成果

• [文献書誌] T.Hattori 他5名: "Kinetic study of support effect in the propane combustion over platinum catalyst"Catal. Lett.. 72. 157-160 (2001)
• [文献書誌] J.Shibata, K.Shimizu, A.Satsuma, T.Hattori: "Influence of hydrocarbon structure on selective catalytic reduction of NO by hydrocarbons over Cu-Al2O3"Appl.Catal.B. (印刷中). (2002)
• [文献書誌] N.Iwasa, M.Terashita, M.Nishikubo, M.Arai, N.Takezawa: "New catalytic functions of Pd and Pt catalysts fro hydrogenolysis of methyl formate"React. Kniet. Catal. Lett.. 74. 93-100 (2001)
• [文献書誌] S.Sugiyama, Y.Iizuka, Y.Konishi, H.Hayashi: "Oxidative Dehydrogenation of Propane on Magnesium Vanadates in the Presence Tetrachloromethane"Bull. Chem. Soc. Jpn.. (印刷中). (2002)
• [文献書誌] K.Hada, M.Nagai, S.Omi: "Characterization and HDS activity of Cobalt Molybdenum Nitrides"J. Phys. Chem. B. 105. 4084-4093 (2001)
• [文献書誌] M.Kubo 他5名: "Electronic structures and spectroscopic properties of dimers Cu2, Ag2, and Au2 calculated by density functional theory"J. Mol. Structure. 579. 221-227 (2002)
• [文献書誌] M.Kubo 他5名: "Combinatorial computational chemistry approach to the design of methanol synthesis catalyst, Applied Surface Science, In Press, Uncorrected Proof"Appl. Surf. Sci.. (印刷中). (2002)