移動現象を伴う触媒反応場の分子シミュレーション

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 13126203
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 久保 百司 東北大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (90241538)
• 研究分担者: 遠藤 明 東北大学, 流体科学研究所, 講師 (90344704) ; 宮本 明 東北大学, 未来科学技術共同研究センター, 教授 (50093076)
• キーワード: 移動現象 / 触媒反応場 / 分子シミュレーション / 反応工学 / 触媒化学 / 量子分子動力学 / キネティックモンテカルロ / Pd膜

研究概要

近年、第一原理計算に代表される理論化学・計算化学が触媒開発に大きなインパクトを与えるようになってきた。しかし、これらの情報は「触媒化学」が目的とする原子・分子レベルでの触媒材料の設計には役立つが、物質移動、物質拡散などは完全に無視されているため、「反応工学」とは全くかい離した研究分野であった。本研究領域全体の目的である「触媒化学」と「反応工学」を融合した「触媒分子反応工学」と呼ばれる研究分野の確立が求められて久しいが、計算化学の分野からは「触媒分子反応工学」に対するアプローチは全く行われていない。
そこで、昨年度と一昨年度は化学反応と物質移動の両方を扱うことができる新規な高速化量子分子動力学法の開発に成功し、様々な触媒系において物質移動を伴う化学反応ダイナミクスの解明を実現した。さらに本年度は、最終年度として、高速化量子分子動力学法に比較して圧倒的な大規模系を扱うことが可能な化学反応対応型キネティックモンテカルロ法の開発に成功した。物質移動のみを扱える従来のキネティックモンテカルロ法に比較して、化学反応を考慮できるように新たに定式化したことが特徴である。上記プログラムを活用することで、数十万原子系の大規模モデルにおいて、表面での水素分子の解離反応と水素原子の再結合反応を含むPd膜中の水素原子の拡散ダイナミクスを解明することに成功した。特に、水素原子の拡散係数について実験値と定量的に一致した結果を得るとともに、他の金属原子の添加効果についても検討し、添加金属と添加量の違いによる拡散係数、拡散パスの変化などを解明した。

研究成果

• [文献書誌] M.Elanany et al.: "A Quantum Molecular Dynamics Simulation Study of the Initial Hydrolysis Step in Sol-Gel Process"J.Phys.Chem.B. 107. 1518-1524 (2003)
• [文献書誌] M.Kubo et al.: "Combinatorial Computational Chemistry Approach to the High-Throughput Screening of Metal Sulfide Catalysts for CO Hydrogenation Process"Energy & Fuels. 17. 857-861 (2003)
• [文献書誌] H.Kurokawa et al.: "Monte Carlo Simulation of Hydrogen Absorption in Palladium and Palladium-Silver Alloys"Catal.Today. 82. 233-240 (2003)
• [文献書誌] Y.Luo et al.: "Ring Opening of Methylenecyclopropane over Lanthanocene Catalyst : A Quantum-Chemical Molecular Dynamics Simulation Study"Organometallics. 22. 2181-2183 (2003)
• [文献書誌] Y.Yamamura et al.: "Materials Design of Perovskite-Based Oxide Ion Conductor by Molecular Dynamics Method"Solid State Ionics. 160. 93-101 (2003)
• [文献書誌] X.Yin et al.: "Adsorption of NH_3, NO_2, and NO on Copper-Aluminate Catalyst : An Ab Initio Density Functional Study"Theo.Chem.Acc.. 109. 190-194 (2003)