アルカン選択的活性化のための触媒反応場設計

2002 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 13126210
• 研究機関: 名古屋大学
• 研究代表者: 服部 忠 名古屋大学, 工学研究科, 教授 (50023172)
• 研究分担者: 吉田 寿雄 名古屋大学, 工学研究科, 助手 (80273267) ; 薩摩 篤 名古屋大学, 工学研究科, 助教授 (00215758) ; 鬼頭 繁治 愛知工業大学, 教授 (20023343)
• キーワード: 触媒反応工学 / アルカン / 触媒 / 選択還元 / 選択酸化 / 反応雰囲気 / 光触媒 / ニューラルネットワーク

研究概要

触媒の活性制御因子はしばしば反応雰囲気に著しく依存するため、触媒システムの最適化には触媒反応場と触媒作用との因果関係の解明が重要な課題となる。本年度は以下に示す成果を得た。
[1.NO選択還元反応における共存水素の効果]Ag担持触媒上でのプロパンによるNO還元反応においては、微量の共存水素がNO還元活性を著しく向上させた。新規に開発したin-situ UV-Visによる表面種のダイナミクス解析により、共存水素は活性成分のAgに直接作用して、NO還元に有効なAgクラスター種を形成させていることが解った。
[2.シリカ系触媒によるメタンの非酸化的光カップリング触媒]シリカ上にAlやZrを高分散させると常温においてメタンから水素とエタンなどの炭化水素をえられるメタン光カップリングに高活性な光触媒を構築できることを明らかとした。Al K-edge XANESスペクトルからシリカマトリックス中に高分散状態で存在する四面体Al種が活性サイトであることが示された。
[3.ブタン酸化反応のための層間修飾型リン酸バナジル触媒の設計]触媒構造の精密な制御を目的として、vanadyl alkylphosphate層状化合物を利用したブタン選択酸化用ピロリン酸バナジル触媒の新規助触媒添加法を検討した。本法により助触媒成分のバルク中への均一な分散が可能となり、活性、選択性を共に向上させることが可能となった。
[4.ニューラルネットワークによる情報工学的な解析]触媒劣化予測法としての、ニューラルネットワークによる情報工学的な解析法の可能性を検討した。MTG反応における劣化挙動を例として実験データと予測データの比較を行った。数時間後の活性の予測では実験値と予測値には良い一致が見られ、本法の有効性が確かめられた。

研究成果

• [文献書誌] Y.Kato, H.Yoshida, T.Hattori: "Photo-induced non-oxidative coupling of methane over H-zeolite around room temperature"Micropor.Mesopor.Mater.. 51. 223-231 (2002)
• [文献書誌] Y.Kato, N.Matsushita, H.Yoshida, T.Hattori: "Highly active silica-alumina-titania catalyst for photoinduced non-oxidative methane coupling"Catal.Commun.. 3. 99-103 (2002)
• [文献書誌] H.Yoshida, N.Matsushita, Y.Kato, T.Hattori: "Active sites in sol-gel prepared silica-alumina for photoinduced non-oxidative methane coupling"Phys.Chem.Chem.Phys.. 4. 2459-2465 (2002)
• [文献書誌] H.Yoshida, M.G.Chaskar, Y.Kato, T.Hattori: "Fine structural photoluminescence spectra of silica-supported zirconium oxide and its photoactivity in direct methane conversion"Chem.Commun.. 2002. 2014-2015 (2002)
• [文献書誌] K.Nishi, S.Komai, K.Inagaki, A.Satsuma, T.Hattori: "Structure and Catalytic Properties of Ga-MFI in Propane Aromatization"Appl.Catal.A : General. 223. 187-193 (2002)
• [文献書誌] 薩摩 篤, 柴田順二, 里川重夫: "反応場による触媒の高機能化-Ag触媒上でのNO選択還元を例として-"化学工学. 66. 35-37 (2002)
• [文献書誌] J.Shibata, K.Shimizu, A.Satsuma, T.Hattori: "Influence of Hydrocarbon Structure on Selective Catalytic Reduction of NO over Cu-Al_2O_3"Appl.Catal.B : Environmental. 37. 197-204 (2002)