2003 年度実績報告書

アルカン選択的活性化のための触媒反応場設計

研究課題

研究課題/領域番号	13126210
研究機関	名古屋大学
研究代表者	服部忠名古屋大学, 大学院・工学研究科, 教授 (50023172)
研究分担者	吉田寿雄名古屋大学, 難処理人工物研究センター, 助教授 (80273267) 薩摩篤名古屋大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (00215758) 鬼頭繁治愛知工業大学, 教授 (20023343)
キーワード	触媒反応工学 / アルカン / 触媒 / 選択還元 / 選択酸化 / 反応雰囲気 / 光触媒 / ニューラルネットワーク
研究概要	触媒の活性制御因子はしばしば反応雰囲気に著しく依存するため、触媒システムの最適化には触媒反応場と触媒作用との因果関係の解明が重要な課題となる。本年度は以下に示す成果を得た。担持Ag触媒上でのNO選択還元反応において、反応場へ添加した水素がAg種を還元・凝集させ、高活性種であるAg^<δ+>クラスターを形成する現象が見いだされた。ゼオライトを用いて、担体効果を検討したところ、MFI, BEAでは水素添加によりNO還元活性が飛躍的に向上するが、MORやYでは水素の効果は大きくなかった。Ag-MFI,-MORの反応ガス処理後のUV-Visスペクトルを比較したところ、H_2共存下で250,285nmにAg^<δ+>クラスターに帰属される新たな吸収が観察された。一方MORでは高濃度の水素を共存させることによって初めてAgnd+clusterの吸収が観察された。Ag^<δ+>クラスター形成と水素による促進効果に相関性が見られ、水素により還元凝集したAg^<δ+>クラスターの形成によりNO選択還元反応の活性が向上すること見いだされた。Agnd+clusterの形成が可逆的であり、ゼオライト酸強度、すなわちゼオライトのアニオンとしての強度に依存することから、Ag^+イオンとAg^<δ+>クラスターは一種の平衡状態で触媒上に存在すると理解された。さらにこの知見をアルミナ担持Ag触媒に拡張するため、各種添加物で修飾したアルミナを担体としたAg触媒を用いて担体効果を検討した。MgおよびZnでのアルミナの修飾によって、NO転化率の向上が見られた。表面積に大差はなく、活性向上は表面積以外の因子による。酸量の多い担体ほどNO転化率が高いことから、Ag-ゼオライトの場合と同様に、担体の酸量が活性に依存していることが示唆された。

研究成果

(6件)

すべてその他

すべて文献書誌 (6件)

[文献書誌] J.Shibata, K.Shimizu, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori: "Promotion effect of hydrogen on surface steps in SCR of NO by propane over alumina-based silver catalyst as examined by transient FT-IR"Phys.Chem.Chem.Phys.. 5. 2154-2160 (2003)
[文献書誌] A.Satsuma, A.Shichi, T.Hattori: "Zeolite Micropore as Unique Reaction Field for the Selective Catalytic Reduction of NO by Hydrocarbons"CATTECH. 7. 6-14 (2003)
[文献書誌] J.Shibata, Y.Takada, A.Shichi, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori: "Ag Cluster as Active Species for SCR of NO by propane in the Presence of Hydrogen over Ag-MFI"J.Catal.. (印刷中). (2004)
[文献書誌] H.Yoshida, M.G.Chaskar, Y.Kato, T.Hattori: "Active sites on silica-supported zirconium oxide for photoinduced direct methane conversion and photoluminescence"J.Photochem.Photobio.A. 160. 47-53 (2003)
[文献書誌] H.Yoshida, N.Matsushita, Y.Kato, T.Hattori: "Synergistic active sites on SiO_2-Al_2-TiO_2photocatalysts for direct methane coupling"J.Phys.Chem.B. 107. 8355-8362 (2003)
[文献書誌] H.Yoshida, 他5名: "Active Ag species in MFI Zeolite for Direct Methane Conversion in the light and dark"Res.Chem.Intermed.. 29. 897-910 (2003)

2003 年度 実績報告書

アルカン選択的活性化のための触媒反応場設計

研究代表者

服部 忠 名古屋大学, 大学院・工学研究科, 教授 (50023172)

研究成果

[文献書誌] J.Shibata, K.Shimizu, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori: "Promotion effect of hydrogen on surface steps in SCR of NO by propane over alumina-based silver catalyst as examined by transient FT-IR"Phys.Chem.Chem.Phys.. 5. 2154-2160 (2003)

[文献書誌] A.Satsuma, A.Shichi, T.Hattori: "Zeolite Micropore as Unique Reaction Field for the Selective Catalytic Reduction of NO by Hydrocarbons"CATTECH. 7. 6-14 (2003)

[文献書誌] J.Shibata, Y.Takada, A.Shichi, S.Satokawa, A.Satsuma, T.Hattori: "Ag Cluster as Active Species for SCR of NO by propane in the Presence of Hydrogen over Ag-MFI"J.Catal.. (印刷中). (2004)

[文献書誌] H.Yoshida, M.G.Chaskar, Y.Kato, T.Hattori: "Active sites on silica-supported zirconium oxide for photoinduced direct methane conversion and photoluminescence"J.Photochem.Photobio.A. 160. 47-53 (2003)

[文献書誌] H.Yoshida, N.Matsushita, Y.Kato, T.Hattori: "Synergistic active sites on SiO_2-Al_2-TiO_2photocatalysts for direct methane coupling"J.Phys.Chem.B. 107. 8355-8362 (2003)

[文献書誌] H.Yoshida, 他5名: "Active Ag species in MFI Zeolite for Direct Methane Conversion in the light and dark"Res.Chem.Intermed.. 29. 897-910 (2003)

2003 年度実績報告書

服部忠名古屋大学, 大学院・工学研究科, 教授 (50023172)