一酸化炭素の高効率酸化のための多孔質無機触媒膜の開発

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 13126217
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: 草壁 克己 九州大学, 工学研究院, 助教授 (30153274)
• 研究分担者: 外輪 健一郎 九州大学, 工学研究院, 助手 (00336009)
• キーワード: 無機膜 / 燃料電池 / 水素 / 一酸化炭素 / 選択酸化 / 触媒膜 / 改質 / 反応分離

研究概要

多孔質α-アルミナ支持管上に水熱合成法でY型ゼオライト膜を合成し、イオン交換法によって白金を担持して分離機能と反応機能を持つ触媒膜とした。固体高分子電解質燃料電池の燃料水素となる改質水素からの一酸化炭素の除去を目的として、白金担持Y型ゼオライト触媒膜による一酸化炭素の選択酸化における反応分離挙動を詳細に検討した。その結果、膜透過では一酸化炭素に比べて水素の透過速度が速いので、水素と一酸化炭素(濃度1%)の混合空気を供給すると膜透過側では一酸化炭素が希釈できた。
さらに供給側に一酸化炭素と同濃度の酸素を供給することによって、白金触媒上で酸化反応が進行し、反応温度200℃以上では透過側の一酸化炭素濃度が8ppm以下になった。一酸化炭素の酸化反応はLangmuir-Hinshelwood型の速度式に従うために、一酸化炭素濃度が低くなると逆に膜透過側では反応速度が増大し、酸化が効率的に進むことを明らかにした。また、膜内では拡散速度の違いから、水素に比べて一酸化炭素の滞留時間が長くなるために、水素に対する一酸化炭素の選択酸化性が向上することを明らかにした。白金担持Y型ゼオライト触媒膜について、反応および透過の速度解析モデルを提案し、触媒膜の反応特性を解析した。その結果、膜の透過側における水素および一酸化炭素の流束の実測値が、計算値と一致することから、本速度解析モデルを触媒膜反応装置の設計に適用できることを明らかにした。

研究成果

• [文献書誌] Y.Hasegawa et al.: "Permeation Behavior during the Catalytic Oxidation of CO in a Pt-loaded Y-type Zeolite Membrane"Chemical Engineering Science. 58・13. 2797-2803 (2003)
• [文献書誌] Y.Hasegawa et al.: "Selective Oxidation of CO in H_2 by Permeation through Catalytically Active Zeolite Membranes"Journal of Chemical Engineering of Japan. 35・12. 1244-1251 (2002)
• [文献書誌] Y.Hasegawa et al.: "The Influence of Feed Composition on CO Oxidation Using Zeolite Membranes Loaded with Metal Catalysis"Microporous & Mesoporous Materials. 53. 37-43 (2002)
• [文献書誌] Y.Hasegawa et al.: "Oxidation of CO in Hydrogen-rich Gas Using a Novel Membrane Combined with a Microporous SiO_2 Layer and a Metal-Loaded γ-Al_2O_3 Layer"Applied Catalysis A : General. 225・1. 109-115 (2002)
• [文献書誌] K.-I.Sotowa: "Enhancement of CO Oxidation by Use of H_2-Selective Membranes Impregnated with Noble-Metal Catalysis"International Journal of Hydrogen Energy. 27・3. 339-346 (2002)
• [文献書誌] Y.Hasegawa et al.: "Selective Oxidation of Carbon Monoxide in Hydrogen-rich Mixtures by Permeation through a Platinum-loaded Y-type Zeolite Membrane"Journal of Membrane Science. 190・1. 1-8 (2001)