有機エアロゾル生成に係わる大気化学反応

2001 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 13127105
• 研究種目: 特定領域研究(B)
• 研究機関: 独立行政法人国立環境研究所
• 研究代表者: 今村 隆史 独立行政法人国立環境研究所, 成層圏オゾン層変動研究プロジェクト, 総合研究官 (60184826)
• 研究分担者: 長門 研吉 高知工業高等専門学校, 機械工学科, 助教授 (80237536) ; 佐藤 圭 独立行政法人国立環境研究所, 大気圏環境研究領域, 主任研究員 (10282815)
• キーワード: 大気化学 / 有機エアロゾル / 光酸化反応 / 芳香族炭化水素 / トルエン / 光化学反応チャンバー / オゾン反応

研究概要

本研究の目的は、1.エアロゾル生成能の測定やエアロゾル生成の時間変化ならびにエアロゾル生成時間に対応した組成分析から有機エアロゾル生成に係わる反応スキームに関する情報を引き出す事が可能かを評価する事、2.もし可能であるならば、光化学有機エアロゾルの測定と光化学オゾンや他の光化学反応生成物の測定とを合わせて、新たな光酸化反応機構および重要となるラジカル反応の提案する事にある。当面の課題として、芳香族炭化水素の光酸化反応過程の解明に向け、最も基本的なアルキルベンゼンであるトルエンからの光化学有機エアロゾル生成の反応スキームをエアロゾル生成の時間変化や炭化水素・NO_x濃度依存性から明らかにする事を目標とした。
トルエンの光酸化エアロゾル生成の反応スキームの基本的な問題である「エアロゾルはトルエンとOHラジカルとの反応の生成物によって生成しているのか、酸化生成物が更に酸化反応を受ける事によって生成しているのか?」、「もし2段階反応ならば、その酸化剤は何か(OHラジカルかO_3か)?」を解決するため、OHラジカルおよびオゾンの濃度をコントロールした条件での実験(エアロゾル生成に対するトルエン初期濃度依存性の測定)を行った。その結果、最大オゾン濃度はトルエンの初期濃度に依存せずほぼ一定の値を示したのに対し、エアロゾルの生成量はトルエンの初期濃度が高くなるに従って増大する事が分かった。エアロゾルの生成量をトルエンの消費量の関数としてプロットした結果を、大気化学モデルを用いて解析した結果、トルエンからの光化学有機エアロゾル生成は2段階の反応で進行しており、トルエンのOHラジカルによる酸化生成物とO_3との反応が重要である事が明らかになった。

研究成果

• [文献書誌] R.Volkamer, B.Klotz, I.Barnes, T.Imamura, K.Wirtz, N.Washida, K.H.Becker, U.Platt: "Phenol-formation in the OH-initiated oxidation of benzene under atmospheric conditions"Phys.Chem.Chem.Phys.. (in press).
• [文献書誌] K.Nagato: "Development and evaluation of an ion mobility spectrometer/mass spectrometer(IMS/MS) for the analysis of ion-molecule reactions at atmospheric pressure"J.Atmos.Electr.. 21. 31-47 (2001)
• [文献書誌] S.Inomata, I.Bridier, M.Furubayashi, T.Imamura, G.Inoue, M.Yamaguchi, N.Washida: "Laser-induced fluorescence of the CHC1CHO radical and reaction of oxygen atoms with halogenated ethylenes"J.Phys.Chem.A. 105. 7559-7568 (2001)
• [文献書誌] T.Imamura, N.Washida: "Rate constants for the reactions of HCCCO and NCCO radicals with molecular oxygen"Int.J.Chem.Kinet.. 33. 440-448 (2001)
• [文献書誌] R.Zils, S.Inomata, T.Imamura, A.Miyoshi, N.Washida: "Determination of the equiliburium constant and thermodynamic parameters for the reaction of pentadienyl radicals with O2"J.Phys.Chem.A. 105. 1277-1282 (2001)