有機エアロゾル生成に係わる大気化学反応

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 13127105
• 研究機関: 独立行政法人国立環境研究所
• 研究代表者: 今村 隆史 独立行政法人国立環境研究所, 成層圏オゾン層変動研究プロジェクト, サブリーダー (60184826)
• 研究分担者: 長門 研吉 高知工業高等専門学校, 機械工学科, 助教授 (80237536) ; 佐藤 圭 独立行政法人国立環境研究所, 大気圏環境研究領域, 主任研究員 (10282815)
• キーワード: 大気化学 / 有機エアロゾル / 光酸化反応 / 芳香族炭化水素 / 光化学反応チャンバー / オゾン反応 / クラスター分級器

研究概要

本研究では、エアロゾル生成能の測定やエアロゾル生成量の反応時間依存性からエアロゾル生成に係わる反応スキームの確立、エアロゾル生成時間に対応した組成分析から凝縮性生成物の生成機構、光化学エアロゾルおよびオゾン生成に関する新たなラジカル反応の提案、を目標としている。今年度は、前年度までに提案した芳香族炭化水素からの有機エアロゾル生成の反応スキームを検証するために、他の炭化水素共存下でのエアロゾル生成を調べる実験を行った。プロピレン共存下での有機エアロゾル生成量の変化は、プロピレン共存による光化学オゾンの生成量増大によって、提案された反応スキーム内で説明可能である事を見出した。また、芳香族炭化水素の光化学オゾン・光化学エアロゾル生成に対する温度依存性を調べたところ、温度が高いほど光化学オゾン生成およびエアロゾル生成が抑えられる事が、分かった。温度上昇によるオゾン濃度の減少はオゾンと酸化反応生成物との反応(エアロゾル生成反応スキーム)が加速される事で説明可能である。一方、エアロゾル生成の抑制は、難揮発性成分の蒸気圧の上昇によって説明可能であると考えている。更に芳香族炭化水素類において見出されたエアロゾル生成能およびオゾン生成能の競合は、植物起源の揮発性有機化合物類の中でも定性的は同様の関係が見出された。これらの研究をもとに、芳香族炭化水素の大気酸化反応-光化学オゾン・エアロゾル生成-のモデル化を進めている。

研究成果

• [文献書誌] T.Imamura, H.Chono, K.Shibuya, N.Washida: "Rate constant for the reaction of CCl3 radicals with ozone"International Journal of Chemical Kinetics. 35. 310-316 (2003)
• [文献書誌] I.Nagatani, …, K.Sato, …, T.Imamura: "Experimental studies of atmospheric photooxidation of 2-methyl-3-buten-2-ol using a 6-m3 chamber with a long optical-path FT-IR"Journal of the Japan Society of Infrared Science and Technology. 13(1). 73-78 (2003)
• [文献書誌] K.Sato, B.Klotz, S.Hatakeyama, T.Imamura, et al.: "Secondary organic aerosol formation during the photooxidation of toluene : Dependence of initial hydrocarbon concentration"Bulletin of the Chemical Society of Japan. 77(4)(In press). (2004)
• [文献書誌] B.Klotz, I.Barnes, T.Imamura: "Product study of the gas-phase of O3,OH- and NO3 radicals with methyl vinyl ether"Physical Chemistry and Chemical Physics. 6(In press). (2004)
• [文献書誌] T.Imamura et al.: "Rate constants for the gas-phase reactions of methyl-buten-ol's with OH radicals at 298K"International Journal of Chemical Kinetics. 14(In press). (2004)