| 研究概要 |
本研究において、シトシンの誘導体の化学修飾探針によってグアニン(シトシンの対核酸塩基)、グアニン誘導体の化学修飾探針によってシトシン(グアニンの対核酸塩基)の核酸モノマー識別が可能であることが示された.これは,グアニンとシトシンの間での多点水素結合による分子認識により,電子軌道の重なりが生じ,それを介したトンネル電流の増加が起こるためと思われる.これにより、化学修飾探針の化学選択性による核酸塩基認識能を用いて核酸塩基ポリマーであるDNA/RNAの配列決定に対しても本方法論が有効である可能性を示すことができた.
蛋白質など,凹凸の激しい試料をSTM観察に用いた際には,探針が試料に十分近づけず,一般に分解能が低下することが知られている.そこで,本研究ではまず,生体試料を高分解能で観察するため,直径の非常に小さいカーボンナノチューブ(CNT)を探針として用いることを検討した.CNT探針は,末端にCOOH基をもつSAMで修飾した金のSTM探針上にZn^<2+>を介して両末端にCOOH基をもつCNTを固定することにより作成した.分子内にエーテル酸素を含む長鎖アルカンをこのCNT探針を用いて観察することにより,CNT探針末端のCOOH基とエーテル酸素との水素結合によるトンネル電流の促進に基づき,試料のエーテル酸素が明るいコントラストとして識別できることを示した.また,CNT探針を用いることにより,これまでのSAM修飾探針よりも高分解能が達成できることが示された.さらに,末端を化学的に修飾したCNT探針を用いて,水素結合に加え,配位結合,電荷移動相互作用に基づく化学種識別が可能であることも明らかにした.
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