| 研究概要 |
昨年度までの研究に引き続き,高温におけるアンモニア脱離(h^+-)ピークの生成を検討した.アンモニア水による処理によってh^+-ピークに帰属される酸点が増加する.この酸点は一つが骨格外Al,もう一つが骨格内のAlからなるものであり,オクタン分解に高い活性をもつ.これに対し,酸で処理した場合にもh^+-ピーク濃度が増大するがオクタン分解活性はむしろ低下し,骨格内Al一つ,またはこれに加えて,もう一つの骨格外Alからなる.このように,一見同じようながh^+-ピークがあらわれるが,調製条件により二種類の異なる酸点が得られることがわかった.
NH_4YをスチーミングしてUSYを調製し,これをさらにEDTAで処理することによって,パラフィン分解に非常に高活性な触媒が調製できる.この活性サイトがどのように調製され,どのような構造をもつかを研究した.NH_4Yをin situで調製したHYの酸点強度はよわく,活性はほとんどない.USYとすると,骨格外にAlが多量存在し,さまざまな活性サイトが得られる.これをさらにEDTA処理し最終的に得られた高活性触媒には,強度の強いBronsted酸点が存在しており,Lewis酸点は著しく抑制されていることがわかった.また,最近のIR-TPDによる解析によって,EDTA-USYには,NH_4Yには見られない強いBronsted酸点が認められた.つまり,USY調製によってパラフィン分解に高活性なBronsted酸点が作られており,その濃度がEDTA処理によって高められたか,これを邪魔していた骨格外Alが除かれたと考えられる.
なお,IR-TPD実験とは,IRで吸着種を観察し,同時にMSで脱離アンモニアを測定する新しい方法で,この方法をつかって,酸性質をキャラクタリゼーションした.
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