メゾスコピック系窒化炭素からなる水素ストレージ素材の大量合成

2003 年度 実績報告書

• 研究課題/領域番号: 13555187
• 研究機関: 長岡技術科学大学
• 研究代表者: 斎藤 秀俊 長岡技術科学大学, 工学部, 教授 (80250984)
• 研究分担者: 大塩 茂夫 長岡技術科学大学, 工学部, 教務職員 (90160473) ; 伊藤 治彦 長岡技術科学大学, 工学部, 助教授 (70201928) ; 八井 浄 長岡技術科学大学, 極限エネルギー密度工学研究センター, 教授 (80029454) ; 石倉 威文 東京ガス, フロンティアテクノロジー研究所, 研究員 ; 鈴木 常生 長岡技術科学大学, 極限エネルギー工学研究センター, 助手 (00313560)
• キーワード: 水素吸蔵 / 窒化炭素 / CVD / アモルファス / メゾスコピック / 赤外吸収分光法 / ラマン散乱分光法 / X線回折法

研究概要

水素吸蔵炭素材料は重量あたりの水素吸蔵能力が高くなる可能性があり、とくに窒素がC:N=1:0.25程度で混入したアモルファス水素化窒化炭素が1.1wt%程度の水素吸蔵能1wt%を超える吸蔵量をもつと報告されている。今年度はこれまで培われてきた窒化炭素構造制御技術を基に、(1)メゾスコピックレベルで制御された高効率水素吸蔵窒化炭素の大量合成と(2)水素ストレージ実証試験を行ない、窒化炭素高効率水素吸蔵構造素材のエネルギーストレージとしての実証を行なった。
現有の電子サイクロトロン共鳴(ECR)プラズマ化学気相析出(CVD)装置あるいはマイクロ波CVD装置により窒化炭素のメゾスコピック構造を制御した試料をメタン、アセトニトリル、その他ニトリル化合物より合成し、構造を最適化したところ、同試料をパウダー状で1g程度合成することに成功した。さらにメタン-窒素系原料を用いたときに大きな水素吸蔵能を示すことを確認した。その吸蔵量は液体窒素温度(77K)において2wt%を超すことも見出した。加えて水素加圧しながらその場で試料の赤外線吸収スペクトルを測定したところ、高圧下で水素添加することにより、メチル基、メチレン基を形成することで化学的に水素が試料に吸着することを見出した。ただその貢献度は全体の1%にも満たず、多くの吸蔵水素が物理的に試料に吸着していることがわかった。

研究成果

• [文献書誌] Y.Ohkawara, S.Ohsiho, H.Ito, H.Saitoh: "Hydrogen storage in amorphous phase of hydrogenated carbon nitride"Japanese Journal of Applied Physics. 41・12. 7508-7509 (2002)
• [文献書誌] Y.Ohkawara, H.Akasaka, K.C.Namiki, S.Ohsiho, H.Ito, H.Saitoh: "Raman scattering spectroscopy of structure of amorphous carbon nitride films"Japanese Journal of Applied Physics. 42・1. 254-258 (2003)
• [文献書誌] H.Ito, S.Ichimura, K.C.Namiki, H.Saitoh: "Absolute density of the CN(X^2Σ^+), ν=0 level produced by the dissociative excitation reaction of BrCN with the microwave discharge flow of Ar"Japanese Journal of Applied Physics. 42・3. 1464-1465 (2003)
• [文献書誌] Y.Ohkawara, K.Kusaka, K.C.Namiki, S.Ohshio, A.Higa, M.Toguchi: "H.Saitoh, Hydrogen storage phenomenon in amorphous phase of hydrogenated carbon nitride"Japanese Journal of Applied Physics. 42・8. 5251-5254 (2003)
• [文献書誌] H.Ito, H.Miki, K.C.Namiki, N.Ito, H.Saitoh: "Dissociative excitation reaction of CH_3CN with the discharge flow of Ar : prediction of the [N]/([N]+[C]) ratio of hydrogenated amorphous carbon nitride films in the desiccated system"Japanese Journal of Applied Physics. 42・4. 3684-3685 (2003)